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1、 机 械 工 程 学 报 JOURNAL OF MECHANICAL ENGINEERING 第 47 卷第 24 期 2011 年 12 月 Vol.47 No.24 Dec.2 0 11 DOI：10.3901/JME.2011.24.135 基于三电层模型的交流电渗流速分析*李姗姗 敖宏瑞 侯珍秀 姜洪源(哈尔滨工业大学机电工程学院 哈尔滨 150001)摘要：微通道内交流电渗微泵的流速与电极表面双电层的结构与电荷分布密切相关，根据传统双电层理论和交流电渗速度公式可以预测交流电渗流速分布和速度峰值处的转折频率。试验发现，由此得出的交流电渗流速峰值比试验值大数倍。考虑紧密层和中间层厚度对交
2、流电渗流的影响，提出三电层模型，给出三电层等效厚度和等效相对介电常数的求解方法，对传统的交流电渗速度公式进行修正，得出修正后的时间平均流速、位置平均流速和转折频率表达式。以宽度和间距均为 20 m 的平行电极阵列为试验对象，对其施加相位差 90的四相行波电场，用电荷耦合元件(Charge-coupled device，CCD)记录流场中荧光粒子的轨迹并用 micro-PIV 方法计算流场速度。设置不同的电层厚度参数对试验进行仿真。结果表明，紧密层厚度为几个溶剂分子大小(0.5 nm)，而且中间层厚度为电极表面微观起伏高度(5 nm)时，仿真和试验结果非常接近，这表明三电层模型和修正后流速公式的
3、有效性。关键词：交流电渗 三电层 流速公式修正 电极表面粗糙度 中图分类号：O361 Alternating Current Electroosmosis Flow Rate Analysis Based on Electric-triple-layer Model LI Shanshan AO Hongrui HOU Zhenxiu JIANG Hongyuan(School of Mechatronics Engineering,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001)Abstract：ACEO(alternating current el
4、ectroosmosis)flow rate is intimately associated with the structure and charge distribution of electric double layer(EDL).Flow field distribution and cross-over frequency at which velocity reaches its peak can be predicted by classic EDL theory and flow rate formula.But the maximum velocity obtained
5、theoretically is several times bigger than the experimental value.Considering the influences of Stern layer and middle layer thickness on ACEO flow rate,the ETL(electric-triple-layer)model is presented and effective thicknesses and relative permittivity of each layer are described herein,and then th
6、e formula for the description of time average and position average flow rate,as well as the cross frequency,are deduced.In the tests,a four-phase travelling wave electric field with 90 phase difference is applied to interdigitated electrode array with equal width and space of 20 m to observe the tra
7、jectory of fluorescence micro particles by charge-coupled device camera,from which the flow rate is calculated based on the micro-PIV method.Different thicknesses of three layers were used in simulation.The experimental results show good agreement with simulation data when the thickness of Stern lay
8、er is with the size of several solvent molecules(0.5 nm)and middle layer thickness as the height of electrode surface micro topography roughness(5 nm),which indicates the validity of the proposed ETL model and the modified velocity formula.Key words：Alternating current electroosmosis(ACEO)Electric-t
9、riple-layer Modified velocity formula revision Electrode surface roughness 0 前言*交流电渗微泵具有无移动部件、可靠性高等优点，自 1998 年 RAMOS 等1首次发现利用交流电场可以形成稳定电渗流以来，这种微泵已广泛应用于 *国家自然科学基金(51075087)和流体传动与控制国家重点实验室(GZKF-201004)资助项目。20101201 收到初稿，20110613 收到修改稿 微流体驱动与控制、芯片实验室、微全分析、环境监测和生化分析等领域2-7。利用微电极进行流体驱动的交流电渗微泵主要有非对称电极8、行波平
10、行电极阵列9-10、三维电极11等结构形式，最高驱动速度可达 1.37 mm/s 以上。经过十几年的发展，经典的交流电渗理论在解释交流电场中低电导率、低频条件下流体的流动现象方面已经日趋完善，可以根据电信号参数及溶液、电极参数和经典公式预测 机 械 工 程 学 报 第 47 卷第 24 期期 136 微通道电渗流的平均流速和速度峰值对应的频率(下称转折频率)。考虑微电极表面即电极/溶液界面处电层的分布情况，综合考虑紧密层和中间层电容对电势和电渗流速的影响，提出了新的三电层模型，对传统双电层理论进行修正，推导出交流电渗流速的修正公式，并利用行波电极阵列对修正公式进行仿真，通过和试验数据对比，验证
11、了该修正的合理性。1 传统的交流电渗理论 1.1 双电层的形成 在电极/溶液的交界处带正负电荷的粒子分别排列成面层。在粒子吸附和扩散作用下，溶液中靠近电极的区域会积聚与电极电性相反的离子，由于溶液整体呈现电中性，带电表面附近的液体中必有与电极表面电荷数量相等符号相反的离子，带电表面和反离子构成双电层。内层为紧密层(Stern 层)，外层为扩散层，电极表面扩散层电势近似呈指数分 布12。双电层中的自由电荷在电场的作用下受到库仑力作用而产生定向移动。由于流体具有粘性，流体便会随着电荷的定向移动而移动，从而形成定向电渗流，时间平均流速1-2 *tRe()/(2)uE(1)式中，、*Et、分别为溶液介
12、电常数、双电层电势、电场切向分量和溶液粘度，Re()表示取实部运算。双电层内电势的分布是影响交流电渗流速的主要因素之一，电势越大，电渗流速越大。传统的双电层理论可以解释低电导率流体低频条件下的流动现象4-7，但无法预测高频时候流体的反向流动，交流电热理论13、空间位阻效应2、离子吸附和电化学反应9等理论在一定程度上可以弥补传统双电层理论在流体反向问题解释上的不足。但是，经典双电层理论在预测低频电渗流速时还存在一个重要不足：理论预测的速度幅值比试验数据偏大十几倍14-15。提出三电层模型试图解释交流电渗流动机理，对传统双电层模型进行修正，并在此基础上修正交流电渗速度公式，以弥补传统双电层理论在预
13、测流速幅值方面的不足。1.2 交流电渗流速分析 传统交流电渗理论提出了 R-C-R 等效电路模型来研究双电层内电势的分布。文献12给出了基于传统双电层理论电极表面电势的表达式 02i Vx(2)式中，0V为电极电势，、为溶液介电常数和电导率，i 为虚数单位，为外加电场的角频率。定义量纲一频率/(2)x，d1/，d为迪拜长度，d/D，D为溶液分散系数。则电极表面任意位置x处的时间平均交流电渗流速可表示为 202 2181xVux（）(3)由此可得，当1，即20d/fx时，速度峰值20max/32xuVx。以四相行波交流电场致交流电渗流为例，设电极宽度和间距分别为d、g，则四相行波的波长=4(+)
14、Ld g。微通道内电极表面任意位置处的流速表达式为 202 21()8(1)()()4xxxxVuxxkLuxuxkLux(4)式中，/2+/4/2+/4gkLxgd kL，kZ。对连续介质流体而言，每个电极附近的流场分布基本代表了微通道内整个流场的流速分布情况。在行波电极阵列一个波长=4(+)Ld g范围之内的位置平均流速+0011dd+Lg dxxxuuxuxLg d 2/2+022/212111d+16(+)11gdxgVuxg dg d (5)式中 1/22x gx 2/2+2x gdx 位置平均流速xu的转折频率0(/)/f *d(/)L，*L为微系统的特征长度。2 对传统交流电渗理
15、论的修正 2.1 三电层模型及其等效电路 根据传统交流电渗理论，双电层电容与溶液电阻串联构成完整回路12，电渗流速的大小主要取决于双电层电势的大小。然而，电极表面的极化过程非常复杂，仅用两个电层的电容行为来解释微电极表面复杂的微观机理不够全面。为使交流电渗流速公式与试验数值更加接近，月 2011 年 12 月 李姗姗等：基于三电层模型的交流电渗流速分析 137 提出三电层模型，认为在传统的紧密层和扩散层中间还存在一个起过渡效果的中间层。参考双电层理论，紧密层厚度仅为几个溶剂分子大小，即0.5 2.0 nm12；扩散层厚度为迪拜长度，取决于溶液电导率、扩散系数和介电常数；中间层厚度的取值尚未有明
16、确的理论。忽略紧密层和中间层电容对电极表面特性的影响是导致理论预测流速偏大的可能原因之一；此外，由于微电极加工水平的局限性，电极表面不可避免地存在微观起伏，电极表面粗糙度约为510 nm16，与扩散层厚度(1030 nm)数量级相当，对双电层电势分布的影响不能忽视，这是导致理论流速偏大的可能原因之二。因此，中间层厚度可参考电极表面粗糙度的方均根数值来求取。修正后的三电层模型等效电路如图1所示。图 1 修正后的三电层模型等效电路 图1中，紧密层、中间层和扩散层厚度分别记为s、m和d；其相对介电常数分别为s、m和d；三电层等效厚度smd，等效相对介电常数为；sR、mR、dR为三电层的电阻，由于每个
17、电层厚度均为纳米尺度，溶液电阻在数值上极小，可以忽略。与双电层理论相似，每个电层近似为平行板电容，三个电容充放电过程相继发生，可等效为互相串联。因此各个电层的电容C满足 smd1111CCCC(6)定义特征电容/C(单位面积极板的电容)，则有 sdmsmd(7)式中，每个电层的相对介电常数s、m、d与其组分有关，紧密层大部分为溶剂分子，扩散层与溶液组分相似，中间层既包括溶剂分子也包括部分极化电荷，因此可认为9 s0m0d0104080 式中，0为真空中的介电常数。由式(7)可得三电层的等效相对介电常数 smdsmdmsddms (8)2.2 对传统交流电渗流速公式的修正 定义量纲一频率/(2)
18、，1/，则基于三电层理论的微通道内电极表面任意位置处交流电渗流速公式为 202 21()81()()(/4)xxxxVuxxuxuxkLuxkL（）(9)当1 即20/fx时，电渗流速速度达到峰值。在行波电极阵列一个波长=4(+)Ld g范围之内的位置平均流速 2022121116(+)11xVug d (10)分别定义修正后与修正前交流电渗时间平均速度的峰值之比为，位置平均速度峰值之比为，有 maxsmdsmdmax82xxuu(11)2smdsmd82xxuu(12)图2给出了修正系数、随紧密层和中间层厚度s、m的变化规律。传统双电层理论认为s、m0，此时有1,1，而基于三电层理论即s、m
19、0的情形下，1,1，可以解释基于双电层理论预测的交流电渗流速比试验测量值大数倍这一现象。图 2 速度修正系数随电层厚度变化曲线 基于三电层模型进行修正前后的时间平均流速的转折频率满足 0smd0ddff (13)修正之后的时间平均速度峰值对应的转折频率比修正之前略大，但仍在*0d(/)/(/)fL 的范围之内。仿真和试验对比的结果表明，修正之后的位置 机 械 工 程 学 报 第 47 卷第 24 期期 138 平均速度峰值对应的转折频率基本一致，详见第3节。3 仿真与试验结果分析 3.1 电场和流场控制方程及边界条件 实现交流电渗流体驱动需要施加交流电场。低频条件下的行波交流电渗电场满足Lap
20、lace方程 2(,)0 x t (14)电极表面的电场边界条件为 q/ii()jyC EV(15)式中，C为三电层等效电容，可由式(6)得到。jV(j=1,2,)为各个电极的电势，本文的行波电极电势分别为0V、0iV、0V、0iV。对于本文研究的微流体，雷诺数 /0.01Reud 可认为流场满足Navier-Stokes方程 2et uupf(16)0u(17)式中，e0f。电极表面边界条件按式(9)设置。通道左右边界设为开放边界条件0p，其他设置为无滑移边界条件。3.2 仿真算例和试验对比 算例取7.2mS/m，s2nm，m5 nm，0.001 Pas，1000 kg/m3，电压幅值0V
21、1V，电极参数=20md g，微通道高度200 m。在COMSOL Multiphysics软件中对四相行波交流电渗的流场进行仿真。图3为f=600 Hz时流场分布图，电极表面最大流速可达129.8 m/s。图 3 四相行波交流电渗流场分布 图4为仿真得到的流速的频率特性曲线，流速随频率近似呈高斯分布。三电层取不同厚度参数时理论预测的转折频率与试验基本一致。修正前曲线表示仿真中取s=0,0 nm，m=0,0 nm，即基于传统交流电渗理论的仿真，由此得到理论流速的幅值偏大，约为试验值的3.5倍；s=2,5 nm、m=2,5 nm曲线仿真得到的流速幅值偏小，约为试验数据的0.3倍；以s=0.5,5
22、.0 nm、m=0.5,5.0 nm曲线的幅值和转折频率仿真结果与试验数据最为接近，可以认为仿真中选取的参数0.5,5.0 nm比较接近于试验的真实情况。图 4 仿真电渗流速的频率特性曲线 3.3 试验研究 试 验 中 用 到 的 主 要 仪 器 有 数 字 示 波 器(Tektronix TDS2024，美国泰克仪器)；四相信号发生器(中国科学院沈阳自动化研究所)；荧光显微镜(TYU-50C，上海豫光)；PDMS（中昊晨光化工研究院）；直径500 nm20 nm的聚苯乙烯微球示踪粒子(天津倍思乐色谱技术开发中心)；电导率仪(上海精密仪器有限公司)等。首先利用软光刻法制作高度为0.4 mm的P
23、DMS微通道，用去离子水分别配置=1.3 mS/m、=7.2 mS/m和=16.2 mS/m的KCl溶液，用移液器将配置好的溶液注入微通道。电极所加交流余弦电信号峰峰值分别取1 Vpp、2 Vpp、3 Vpp、4 Vpp、5 Vpp，调整信号的频率，利用荧光显微镜和CCD观察并记录流体的流动现象。图5给出了部分试验结果，其中箭头方向表示观察到的电渗流的流向(溶液电导率7.2 mS/m,电信号2 Vpp，频率1 kHz)，流体流向垂直于平行电极，与电场行波方向一致。图 5 试验中行波交流电渗的流向 600 月 2011 年 12 月 李姗姗等：基于三电层模型的交流电渗流速分析 139 选取视频清
24、晰流动现象明显的区域，采用micro-PIV法测量流体的平均流速7。图6给出了试验中所测得的流速随频率的变化曲线，交流电渗流速随频率近似呈高斯分布，平均速度的峰值随电导率的增大而减小，转折频率随电导率的增大而增大，与理论预测的结果一致。图 6 试验电渗流速频率特性 由图4和图6可知，对于=7.2 mS/m的溶液，仿真(0.5,5.0 nm曲线)和试验平均速度的峰值较为一致，约为65 m/s，转折频率约为800 Hz。这表明，本文考虑中间层和电极表面粗糙度对交流电渗流速的影响，提出三电层模型对传统双电层模型进行修正是合理的，可以此来预测交流电渗的流速分布和交流电渗的转折频率。4 结论(1)基于传
25、统双电层模型的交流电渗理论预测的流速峰值比试验值大数倍，本文提出三电层模型，考虑紧密层和中间层厚度对双电层特性的影响，对双电层模型进行了修正。三电层的紧密层厚度取值为几个溶剂分子大小(0.5 nm)，中间层厚度参考电极表面粗糙度取值，为电极表面微观起伏的方均根值(5.0 nm)，仿真和试验证明该修正较为合理。(2)在三电层模型等效电路的基础上，对交流电渗流速公式进行修正，得到修正后时间平均流速和位置平均流速的表达式。通过选取合理的紧密层和中间层厚度参数，修正后的流速峰值可与试验值取得一致，修正后的时间平均流速和位置平均流速的转折频率比修正前略大，约为*d(/)/(/)L。(3)理论分析和试验均
26、表明，交流电渗流速随频率近似呈高斯分布，平均速度的峰值随电导率的增大而减小，转折频率随电导率的增大而增大。参 考 文 献 1 RAMOS A,MORGAN H,GREEN N G,et al.AC electrokinetics：A review of forces in microelectrode structuresJ.Journal of Physics D：Applied Physics.1998,31：2338-2353.2 BAZANT M Z,KILIC M S,STOREY B D,et al.Towards an understanding of induced-charg
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35、view E,2002,66(2)：26305.16 姜洪源，李姗姗，侯珍秀，等.非对称电极表面微观形貌对交流电渗流速的影响J.物理学报，2011,60(2)：174-179.JIANG Hongyuan,LI Shanshan,HOU Zhenxiu,et al.Effect of asymmetrical micro electrode surface topography on alternating current electroosmosis flow rateJ.Acta Physica Sinica,2011,60(2)：174-179.作者简介：李姗姗(通信作者)，女，1983 年出生，博士研究生。主要研究方向为微流体驱动与控制。E-mail： 敖宏瑞，男，1973 年出生，博士，副教授，硕士研究生导师。主要研究方向为硬盘存储技术，微流体驱动控制与微纳粒子操控技术，金属橡胶技术等。E-mail：hongrui_