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1、彝癫 橄 熨 髯 恻霎澎赢廊瘾漩 栗豌衡绿遴凳鑫题夔 鬓自蔓延高温合成技术及其制备新材料的研究金正中李琳傅正义武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室,武汉摘要介绍 了自菱延高温合成技术的发展和国内外研究的概况,分析了技术研究与发展的几个重要方向,介绍了研究的最新动向,对中国学者在此领域的工作所取得的成果给予了介绍和评价。关键词自蔓延高温合成新材料进展自蔓延高温合成的发展与起步年,前苏联科学院物理化学研究所的科学家、二和在研究毛与的燃烧反应时,发现此反应 只 要 一 处被点燃,就能以燃烧波的形式自动持续下去,并能形成有用的陶瓷材料,他们将固体粉料中形成的这种燃烧现象称为“固体火焰”。以后,他们
2、发现很多元素之 间都能发生这样的反应,可以在固一固之间进行,也可以在固一气之间进行,而形成的产物则是非常有用的陶瓷、金属间化合物、复合材料等。他们从燃烧学的角度对这些过程和现象进行了研究,并给这一有特色 的合成过程一个形象的名字“自蔓延高温合成”料势一,简称。由于当时前苏联与外界信息不畅通,加上前苏联科学家和有关部门认为技术在军事领域方面有巨大的潜力,在最初的十来年里,他们一直秘密进行着方面的研究。年代末期,美国科学家击、耐、和仁等开始了毗方面的研究。年代中期,日本科学家小泉光惠、小田原修、宫本钦生等,开始了的研究。他们的工作带动了美、日二 国在此领域的研究与开发。中国则是在年代末期,由武汉工
3、业大学、北京科技大学、北京有色金属研究总院、北京钢铁研究总院等率先开展此领域的研究工作。年代,美、日研究者 在他们的有关论文中基本上都认 为技 术是 由苏联科学 家等人发明或提出来的卜。进人年代,随着美、日对技术研究的不断深人,他们对技术的发 明权提出了不同的看法。尤其是美国研究者图考证到年即有德采用燃烧 法合成氧化错的报道,并且指出伪德 在年即采用铝热反应 法制取了不同的金属,且描述了自持续反应的现象。另一方面,美国学者对“自蔓延高温合成,”这一名称也提出了异议,认为它不能反应目前该领域所从事 的研究工作的内容,应该叫作“燃烧合成,”更为合适。笔者认为,一些合成过程属于整体加热燃烧反应,确实
4、看不到蔓延波的传播过程,这类反应叫作“自曼延反应”的确不是很准 确而 且 在汕等人 发现以前,确实有二德,、凡法,、德,、美,等报道过燃烧合成的一些例子困。但是,只是在件等人于年发现和提出以后,才开始系统、理论性地对技术进行研究,形成了一个引人注目的新领域和学科。而且,“自蔓延高温合成,”这个名国家自然科学基金资助作者简介金正中,一,男,工程师 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/称已经为世界范围内大多数学者所接受,已经成为燃烧反应合成的代名词,没有必要再去
5、创造一个什么新名词。中国、日本、欧洲等国的学者大概较多持这种观点。因此,在他们发表的论文和有关材料中都愿意用这一概念。全球研究概况到目前为止,方面的研究工作大体上集中在如下几个方面点火过程、燃烧过程与机理、材料结构形成机理结构宏观动力学、基于的制备工艺粉料、涂层、密实件、块状样等的制备。汕将领域所从事的研究工作内容归纳出一个树形图,其基础是燃烧化学理论与材料化学和技术,树干则是前面提到的几个大的研究方 向,众多树枝则表示丰富多彩的具体研究内容。前苏联科学院认为技术研究极 为重要,为此,专门从其科学院物理化学研究所分离出一个单位对此进行研究,这就是后来知名的结构宏观动力学研究所。该研究所几乎是全
6、方位地开展了的研究。在鼎盛时期,有名科研人员在该所从事此领域的研究与开发工作。进人年代,尽管俄罗斯国家整体科研环境不佳,但是他们在由领域研究的总体水平仍然居于世界前列。目前,该所仍然有印名科研人员。年,该所更名为结构宏观动力学与材料科学研究所,与所从事的研究工作更为符合了。由于国力强大,科技界对基础和学术研究的重视,美国科学家在基础研究方面 的成果最为扎实,研究力量也最为雄厚。他们研究工作的结果为各国科学家广泛引用。由于国情不同,日本和我国科学家在进行研究时都有很强的应用目标牵引。我国学者开展技术的研究起步较晚,但是发展极其迅速。在年创刊的国际自蔓延高温合成杂志第卷共期上,我国学者共发表了篇文
7、章,仅次于俄篇、美篇、日篇。在第届 国际学术会议上年,我国学者提供的论文达篇,超过了日本篇,仅次于俄篇、美篇,居第位。在以后召开的第和第届国际会议上,我国学者提交的论文数均居第位。这些论文都具有较高的水平,反映出诸多领域的研究结果。年月,第届中国燃烧合成学术研讨会在武汉召开,有来自全国高校、研究院所的企业等家单位的多位代表参加,宣读论文篇,并汇集正式出版阁。会议讨论、发言热烈,学术气氛之浓是近年来少见的。年月,在武汉成功主办了第届国际自蔓延高温合成学术会议,到会正式代表人,其中,国外代表人,国内代表人,共提交学术论文篇回。与会代表对这次会议从组织、服务到学术安排和学术水平都给予了高度的评价。国
8、外学者对我们在此领域的飞速进步和整体水平之强感到惊讶。近年来,世界各国在科学研究方面的合作成为一种趋势,领域的研究也不例外。这些合作主要在美一俄、日一俄、中一一俄、中一美之间进行。如原武汉工业大学与美国燃烧合成协会主席教授合作开展复合材料方面 的研究,与俄罗斯科学院结构宏观动力学与材料科学研究所合作建立了中俄技术联合研究 中心,开展梯度材料、涂层技术、基础理论等方面的研究 北京钢铁研究总院与俄罗斯科学 院结构宏观动力学与材料科学研究所合作开展特种粉料的开发等,这些合作使我们的研究工作起点高、进步快。另一方面,我们结合自己的基础和 国家经济发展需要开展了有特色和价值的工作,使得我们在领域的研究在
9、国际上形成了一定的影响,确立了自己的地位。技术研究与发展的方向根据工艺、目的不同,二院士将技术方面的研究初步分为个方向,从目前世界范围内研究的现状和内容来看,这个分类仍是较合理的。直接制备粉料产物是多孔状的,一般很疏松,将其粉碎后,即可获得各种不同的陶瓷粉料、复合粉料、金 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/绿遴罐剪撇 噢遒剔端粼墨属间化合物粉料等。由于过程温度高、时间短,有研究表明粉料比传统方法制备的同种粉料烧结活性更高。如俄罗斯科学院结构宏观动力学与材料
10、研究所从年代开始商业生产的研磨膏,就是直接通过获得,经粉磨、级选后与合适的分散剂等混合,然后装进牙膏瓶状包装瓶中进人市场的。另一个有意义的成果是在完成以后控制冷却,以获得大尺寸的单晶颗粒。俪砰通过此方法获得了尺寸为和单晶颗粒和尺寸为的单晶颗粒。烧结尽管过程很快,但是毕竟在高温下要持续一段时间,因此仍然存在一定的烧结。哈萨克斯坦燃烧问题研究所”就是利用这一原理,将高放热反应物和沙子等混合,采用制备出具有连通孔、同时整体材料具有一定力学性能的过滤器材料,可用于油、污水等的过滤。结合强化密实化技术将这一合成材料的过程 与其它密实化技术结合起来,一步完成材料的合成 与加工,是技术的一个特点和极具潜力
11、的方向。目前所开展的研究 内容大致包括以下几个方面气体或液体等静压、热挤、热轧、爆炸压实、锻压、毗机械轴压等一。气体或液体等静压过程较为复杂、成本高由于压力过程太快和控制困难,锻压和爆炸压实获得的产品容易 出现宏观裂纹,开展热挤和热 轧研究的单 位不多,主要 是过程给热挤和热轧带来的可调范围太小,难以控制结合机械轴压相对来说过程简单、控制范围大,是一项有潜力的技术。原武汉工业大学和俄罗斯科学院结构宏观动力学与材料科学研究所等对后一技术开展了卓有成效的研究,制备出多种金属陶瓷复合材料、复相陶瓷、梯度和叠层材料等一。冶金某些高放热反应的燃烧温度可以超过最终产物的熔点,形成液相产物,从而可以采用冶金
12、方法获得密实材料。例如,对液相产物进行离心处理可以制备块体材料,也可以用来进行管状材料的内涂层刘。采用铝热反应过程与离心技术结合,日本科学家小田原修制备出长米、直径米的陶瓷内涂层复合钢管川。北京科技大学和南京电光源材料研究所则在此项技术的应用开发方面做出了突出的成绩仁川。这类复合管道在输送固体粒状物时耐磨性大大提高。但是在输送腐蚀性液体方面,世界各国都还没有大的突破。焊接通过在两个待连接的部件之间发生反应,利用高温过程和产物将两个部件焊接起来。已经实现了高熔点金属、石墨、钢、陶瓷等的自焊接和互焊接,川。气相传质呀涂层在反应过程 中引人气相传质助剂,高温反应先形成气态中间相沉积到待涂样品表面,再
13、在表面发生反应形成所需要的涂层物质洲。这一涂层技术的优点是可以进行复杂内表面的涂覆。一个未公开的研究报道是俄罗斯学者采用此技术实现了对机关枪管 内壁 的涂覆,并取得了好的效果。研究的最新动向近几年来,世界范围的自蔓延高温合成技术的研究正在向着科学化和多元化的角度发展,最新的几个研究方向和成果介绍如下失重条件下的年代末期,前苏联科学家居川等开展了微重力条件下的反应,得到了孔隙率高达的多孔材料,而且所有的孔均为开孔。近几年来,美、俄科学家均开展了太空失重条件下燃烧合成复合材料 尤其是金属陶瓷体系的研究,对失重条件下反应过程和材料结构形成 机理进行了分析【刘。这些工作得到和的支持。其结果对失重燃烧合
14、成有重要指导意义,对人们从另一侧面来构思常规条件下合成的新途径也有启发。场助研究电场或磁场作用能强化过程,实现一般 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/黝蒸纂馥矍鬓 薰酬 攫贩徽 断条件下难于反应或反应不完全的反应,周。一系参数条件改变导致周期、双周期振荡甚至混沌产别教授从原理、数学模型和试验上对电致激活燃烧等耗散结构匡。过程进行了系统的研究,表明电场对燃烧波的模式和速度均产生直观的影响,合成了多种很在中国的研究与发展现状难制备的低放热体系如、民、复合体系等
15、。砚院士在一篇综述报告 中写到“呀催化剂与载体研究在中国的发展速度似乎比世界上任何国家都众所周知,方法极易合成过渡金属碳化快”,这一评价毫不过分。目前,我国开展物、硼化物、氮化物以及金属间化合物等。卜技术研究的单位有多家,主要单位、研究领域浏等开展了这些化合物作为催化剂和载体的和研究者如表。我国学者在理论研究、工艺研研究,对有些体系的研究表明,制备催化剂过究和开发等方面都取得了可喜的成绩,有些研究程简单、对环境污染小、催化活性高。成果处于国际先进水平。有机物的在基础研究方面,提出了新的固一 固反应点近几年来,以美国,教授为代表的火模型和数学方程民川,在这个模型中,作者认为研究组开展了聚合物的研
16、究,已经报导 了燃烧波的蔓延过程是逐层瞬间点火过程,因而点类有机粉料的反应“,幻。有机反应的火延迟时间短的反应燃烧波蔓延速度就快,实验特点是燃烧温度较低、燃烧波速度较慢,原始坯料结果证实了此模型的正确性。在研究金属一陶瓷的密实度对燃烧温度和速度有很大的影响。优点体系的燃烧合成过程时,发现一个规律性的现象,是聚合转换快、过程简单、节约能源。毫无疑即随着金属相 含量的增加,燃烧温度在一定范围问,在这一领域的研究将揭示更多新的现象和规内保持不变,燃烧波速度则不断减小,并对此现象律。进行了研 究。这一发 现 被技 术的 发明人产物耗散结构研究汕院士命名为“第二类基本燃烧合成模自蔓延高温合成过程是一个远
17、离平衡的不可式”,川。在基础研究的指导下,研制出自蔓延高逆过程,其中出现的振荡燃烧、螺旋燃烧等使产物温合成快速加压密实材料制备系统 简称形成典型 的时空有序耗散结构。近年来多位学者系统,这一系统将燃烧合成过程与快速动态加压在这方面开展了研究工作。非平衡热力学分析过程结合起来,在反应 刚刚完成,合成的产表明过程总是存在一个负嫡流,这是产物处于红热、软化状态时,立即对其施以高压,从物形成宏观有序的自组织现象的原因。非平衡动而获得 密 实 材 料刘。此工作得 到加州 大学力学特征的数值计算和计算机模拟结果表明,体表中国开展研究的主要单位和研究情况单位名称研究方向原武汉工业大学北京科技大学南京电光源材
18、料研究所哈尔滨工业大学上海硅酸盐研究所北京钢铁研究总院西北有色金属研究院清华大学兵器工业第所、第所理论、粉料、复合材料、涂层、梯度材料复合材料、复合管道、梯度材料复合管道、粉料理论、复合材料、陶瓷陶瓷、复相陶瓷粉料金属间化合物、粉料陶瓷材料复合材料 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/产刘教授的好评。此系统全部由计算机控制,一次按钮、自动完成,实现了合成与密实化一步完成的设想。采用此工艺制备出了优良性能的金属陶瓷”,。除此之外,我国学者 在基于技术制备金属陶
19、瓷、复相陶瓷、梯度材料、陶瓷 金属间化合物复合材料等方面开展了大量研究工作,取得了诸多有意义的研究成果一侧。自行设计了铝箔包覆淬火新方法,弄清了自蔓延高温合成扭的产物结构形成过程机理列。对高压氮气下铝粉燃烧合成的工艺过程开展了研究,通过优化组成和工艺条件,获得氮含量较高的质量分数的水叫。发展了一铸渗技术,其利用合金熔体的高温引燃铸型中的反应,通过控制反应物或生成物的位置,在铸件局部表面形成犯 场颗粒增强铁基合金涂层。我国学者在国际上另一有影响的工作是研究和开发出离心法制备陶瓷内衬复合钢管技术以,刊。这 一技 术最 早 由前苏联 科 学家刘和日本科学家小田原修开始研究。后来,由于技术和市场的原因
20、,日本停止了有关开发。但是,我国学者没有停止自己的工作,他们开发出了具有良好的耐磨损、抗热冲击、抗机械冲击的陶瓷内衬复合钢管。可用于输送矿粉、煤渣,其使用寿命超过普通碳钢管道倍以上,也优于铸石钢管叫。目前,已建成的多条生产线具有年产仪吨复合管道的能力词。在离心技术制备复合管道方面,我国学者还有一独特的工作是制备出不锈钢内衬复合钢管。年是技术诞生周年纪念,为了表彰和鼓励世界各国为技术发展作出重大贡献的科学家,在西班牙召开的第届 国际学术会议上表彰了位世界知名的科学家,其中俄罗斯人、德国人、日本人、美国人、波兰人、西班牙人、中国人。我国袁润章教授荣获“为技术在世界范围内的发展作出重大贡献奖”。参考
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22、二团世留,砰吐,卯,出,飞,日,卯,泪访,日巧诩苗止、血 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/粼獭鞘鞭涵鄂羹 遴 耀颤赐蔚夔 黝酬剩 黝 酬 精骆,吨瓦耐。禅卿阮,柳牧离心法制备陶瓷内衬复合钢管的研究博士学位论文北京科技大学,哭辫面,五田丘沈云七幼,公翅盆比,伪山朋押一卯橱凡,一卯币运朗,卯,卫奴铭】五即找冷坦价旧们印肠伪,目,儿山,双祀玩,卯,切吐记石却口,即叮,卯,山州扣刀刀,卯,邹正光的自蔓延高温合成过程、机理及应用研究博士学位论文武汉工业大学,卯,劫
23、目加双犯乳,田,画目毛巧从田招,卯,傅正义,袁润章,切心几系金属陶瓷的钾制备硅酸盐学报,习晚止押叼耐场阮记互曹,冉肠傅正义,王为民,王皓,等 采用技术制备金属陶瓷复合材料学报,卯,傅正义,王为民,王皓,等 采用技术制备金属陶瓷复合材料学报,张幸红,韩杰才,杜善义梯度功能材料的研究无机材料学报,旧,杨波,张工林,曾松岩快速加压合成,从场肚复合材料的工艺研究 材料科学与工 艺,理,刘金水,肖汉宁,舒震一从系热爆反应制备月复合材料的研究 材料科学与工程,研林力,薛群基 碳化铬金属陶瓷熔覆层的磨料磨损机理研究材料开发与应用,卯,陈克新,葛昌纯,曹文斌自蔓延高温合成氮化铝反应机制的研究 无机材料学报,江国建,庄汉锐,李文兰 铝粉在高压氮气中自蔓延燃烧合成氮化铝无机材料学报,卯,张树格,殷声离心法制备陶瓷内涂层钢管 中国高技术新材料研究进展,卯田唱,唱曰禅,比”,画眯山,五儿娜灿刀刀月日出,刀愉脚妙饭力旧田司叨祀哈脚二出因枯场,以 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House.All rights reserved.http:/