环境科学前沿讲座2011.pdf

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1、N-N-N-N-亚硝基二甲胺(亚硝基二甲胺(亚硝基二甲胺(亚硝基二甲胺(NDMANDMANDMANDMA)及其)及其)及其)及其前体物的来源、形成及其在城市前体物的来源、形成及其在城市前体物的来源、形成及其在城市前体物的来源、形成及其在城市污水处理系统中的去除污水处理系统中的去除污水处理系统中的去除污水处理系统中的去除李咏梅李咏梅李咏梅李咏梅1.1.1.1.含氮消毒副产物含氮消毒副产物含氮消毒副产物含氮消毒副产物 采用氯或氯胺对水进行消毒时,水中的卤族元素(采用氯或氯胺对水进行消毒时,水中的卤族元素(ClClClCl-、Br-Br-Br-Br-等)与有机物发生置换反应生成的化合物。如等)与有机

2、物发生置换反应生成的化合物。如三卤甲烷三卤甲烷(THMsTHMsTHMsTHMs)、卤代乙酸()、卤代乙酸(HAAsHAAsHAAsHAAs)等。)等。卤代乙腈(卤代乙腈(HNMsHNMsHNMsHNMs)、卤代硝基甲苯()、卤代硝基甲苯(HNMsHNMsHNMsHNMs)、亚硝胺。)、亚硝胺。1.2 1.2 1.2 1.2 含氮消毒副产物(含氮消毒副产物(N-N-N-N-DBPsDBPsDBPsDBPs)1.1 1.1 1.1 1.1 消毒副产物消毒副产物(disinfection by(disinfection by(disinfection by(disinfection byprodu

3、ctsproductsproductsproducts,DBPsDBPsDBPsDBPs)1.3 1.3 1.3 1.3 常见的含氮消毒副产物常见的含氮消毒副产物 卤族元素(卤族元素(ClClClCl-、Br-Br-Br-Br-等)与含氮有机物生成的消毒副产物。等)与含氮有机物生成的消毒副产物。2.NDMA2.NDMA2.NDMA2.NDMA及其前体物概述及其前体物概述及其前体物概述及其前体物概述 NDMANDMANDMANDMANDMANDMANDMANDMA前体物前体物NDMANDMANDMANDMANDMANDMANDMANDMA前体物前体物cancercancercancercance

4、rNDMANDMANDMANDMA(N-N-N-N-亚硝基二甲胺)亚硝基二甲胺)亚硝基二甲胺)亚硝基二甲胺)2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA简介简介简介简介N-N-N-N-亚硝基二甲胺(亚硝基二甲胺(N-N-N-N-nitrosodimethylaminenitrosodimethylaminenitrosodimethylaminenitrosodimethylamine,NDMANDMANDMANDMA)-0.57-0.57lgKlgKowow(辛醇与水的分配系数辛醇与水的分配系数)1.00591.0059比重比重/(g/ml)/(g/ml)154154沸点

5、沸点()无味无味气味气味黄色黄色颜色颜色0.20160.2016亨利系数亨利系数/(Pa/(Pam m3 3/mol)(37/mol)(37)359.9883359.9883蒸汽压蒸汽压/Pa(20/Pa(20)易溶于水、二氯甲烷、醇、醚等有机溶剂易溶于水、二氯甲烷、醇、醚等有机溶剂溶解性溶解性-25-25熔点熔点()室温为液态室温为液态物理状态物理状态描述描述参数参数 NDMANDMANDMANDMA结构式结构式 NDMANDMANDMANDMA的理化性质的理化性质 NDMANDMANDMANDMA物化性质物化性质 半挥发性有机物;半挥发性有机物;致癌性致癌性 、致突变性、慢性毒性作用;、致

6、突变性、慢性毒性作用;光感性光感性 污水厂中污水厂中NDMANDMANDMANDMA来源来源城 市 污 水城 市 污 水处 理 厂处 理 厂工 业 污 染 源工 业 污 染 源某 些 排 污 干某 些 排 污 干管 除 草 剂管 除 草 剂生 活 污 染 源生 活 污 染 源N D M AN D M AN D M AN D M A前 体前 体物 氯 化 消 毒物 氯 化 消 毒阶 段 产 生阶 段 产 生火箭燃料、润滑火箭燃料、润滑油、烟草、橡胶油、烟草、橡胶制品、某些药物制品、某些药物.5.2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA简介简介简介简介 亚硝酸盐酸化过程中会

7、有亚硝基阳离子或者类似的含氮化合物的亚硝酸盐酸化过程中会有亚硝基阳离子或者类似的含氮化合物的形成,比如:形成,比如:N N N N2 2 2 2O O O O3 3 3 3,同时亚硝基阳离子与氨基类有机物(如,同时亚硝基阳离子与氨基类有机物(如DMADMADMADMA)发生反应生成发生反应生成NDMANDMANDMANDMA,该反应在,该反应在PHPHPHPH值值3.43.43.43.4时反应速度最快。这个亚硝时反应速度最快。这个亚硝化途径可用于解释蔬菜、鱼和某些肉制品在腌制过程中以及人体内化途径可用于解释蔬菜、鱼和某些肉制品在腌制过程中以及人体内NDMANDMANDMANDMA的形成机理。的

8、形成机理。NDMANDMANDMANDMA的生成途径的生成途径(1 1 1 1)亚硝化途径)亚硝化途径2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA简介简介简介简介 在中性及碱性条件下亚硝化途径合成在中性及碱性条件下亚硝化途径合成NDMANDMANDMANDMA的速率非常慢,不的速率非常慢,不足以说明足以说明NDMANDMANDMANDMA形成的主要原因。形成的主要原因。ChoiChoiChoiChoi和和ValentineValentineValentineValentine提出了提出了HOClHOClHOClHOCl强强化的亚硝化途径,就是亚硝酸盐与化的亚硝化途径,就是亚

9、硝酸盐与HOClHOClHOClHOCl反应形成中间产物反应形成中间产物N N N N2 2 2 2O O O O4 4 4 4,这个反应在中性条件下很容易发生,这和传统的亚硝化途径(如这个反应在中性条件下很容易发生,这和传统的亚硝化途径(如N N N N2 2 2 2O O O O3 3 3 3)要在低)要在低pHpHpHpH值的时候进行是相反的。值的时候进行是相反的。(2 2 2 2)强化亚硝化途径)强化亚硝化途径 NDMANDMANDMANDMA的生成途径的生成途径亚硝化途径和强化的亚硝化途径亚硝化途径和强化的亚硝化途径 氯消毒过程中氯消毒过程中DMADMADMADMA和氯胺生成中间产物

10、和氯胺生成中间产物1,1-1,1-1,1-1,1-二甲肼(二甲肼(UDMHUDMHUDMHUDMH),),而而UDMHUDMHUDMHUDMH再进一步氧化为再进一步氧化为NDMANDMANDMANDMA的这一途径。该反应机理可以用于解的这一途径。该反应机理可以用于解释当氨大量存在的情况下,无论用氯消毒还是用氯胺消毒的水厂,出释当氨大量存在的情况下,无论用氯消毒还是用氯胺消毒的水厂,出水均含有较高浓度的水均含有较高浓度的NDMANDMANDMANDMA的原因。的原因。(3 3 3 3)1,1-1,1-1,1-1,1-二甲肼(二甲肼(UDMHUDMHUDMHUDMH)途径)途径 NDMANDMAN

11、DMANDMA的生成途径的生成途径 DMADMADMADMA和二氯胺发生亲电子取代,生成氯代的和二氯胺发生亲电子取代,生成氯代的UDMHUDMHUDMHUDMH,这与先前提出,这与先前提出的的DMADMADMADMA与一氯胺反应时生成的与一氯胺反应时生成的UDMHUDMHUDMHUDMH不同。生成氯代的不同。生成氯代的UDMHUDMHUDMHUDMH可以被氧可以被氧气氧化生成气氧化生成NDMANDMANDMANDMA或者与氯胺反应生成不明产物。或者与氯胺反应生成不明产物。(4 4 4 4)修正的)修正的1,1-1,1-1,1-1,1-二甲肼(二甲肼(UDMHUDMHUDMHUDMH)途径)途径

12、 NDMANDMANDMANDMA的生成途径的生成途径 (2 2 2 2)现在应用广泛且行之有效的去除)现在应用广泛且行之有效的去除NDMANDMANDMANDMA的方法是通过紫外线的方法是通过紫外线消毒处理。紫外线消毒处理是利用消毒处理。紫外线消毒处理是利用NDMANDMANDMANDMA在在225225225225250nm250nm250nm250nm的区域内有强的区域内有强烈吸收带,使烈吸收带,使NDMANDMANDMANDMA内部的内部的N-NN-NN-NN-N键断裂,以生成键断裂,以生成DMADMADMADMA和亚硝酸盐,以及和亚硝酸盐,以及一些亚硝酸盐、甲酸盐和甲胺等副产物。一些

13、亚硝酸盐、甲酸盐和甲胺等副产物。(1 1 1 1)传统的生物处理法对)传统的生物处理法对NDMANDMANDMANDMA的去除效果极不稳定。的去除效果极不稳定。NDMA的去除 (3 3 3 3)CHUNGCHUNGCHUNGCHUNG等人提出采用基于等人提出采用基于H H H H2 2 2 2的膜生物反应器去除的膜生物反应器去除NDMANDMANDMANDMA,实,实验室中得到的去除效率高达验室中得到的去除效率高达96969696。反应中反应中H2H2H2H2作为电子供体参与反应。作为电子供体参与反应。2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA2.1 NDMA简介简介简介简介 (5 5

14、5 5)反渗透对)反渗透对NDMANDMANDMANDMA的去除率在的去除率在5050505065656565之间,但是如果将反渗透之间,但是如果将反渗透与紫外线消毒处理联用,一般情况下可以使最后的出水达到与紫外线消毒处理联用,一般情况下可以使最后的出水达到10ng/L10ng/L10ng/L10ng/L以以下。下。(4 4 4 4)STARATHMANNSTARATHMANNSTARATHMANNSTARATHMANN和和FRIERDICHFRIERDICHFRIERDICHFRIERDICH等发现用等发现用H H H H2 2 2 2结合的多孔镍可以结合的多孔镍可以催化催化NDMANDMA

15、NDMANDMA的降解,最终产物是的降解,最终产物是N N N N2 2 2 2和和DMADMADMADMA,而且反应速率极快(当氧,而且反应速率极快(当氧分压分压1atm1atm1atm1atm,镍催化剂浓度,镍催化剂浓度500mg/L500mg/L500mg/L500mg/L左右时,反应的半衰期仅左右时,反应的半衰期仅1.5min1.5min1.5min1.5min),因此,用贵金属催化降解),因此,用贵金属催化降解NDMANDMANDMANDMA也是也是NDMANDMANDMANDMA降解的一条出降解的一条出路。路。NDMA的去除 (6 6 6 6)羟基的存在可以用来降解羟基的存在可以用

16、来降解NDMANDMANDMANDMA和它的前体物,羟基氧化降解和它的前体物,羟基氧化降解NDMANDMANDMANDMA的主要产物是一甲胺。的主要产物是一甲胺。(7 7 7 7)在产甲烷条件下)在产甲烷条件下NDMANDMANDMANDMA的降解。其中的降解。其中NDMANDMANDMANDMA和和DMADMADMADMA都作为电子都作为电子受体,受体,H H H H2 2 2 2作为电子供体。作为电子供体。NDMA的去除3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介 水中某些有机物能与消毒剂反应生成对人体有毒害作用的有机物水中某些有机物能与消毒剂反

17、应生成对人体有毒害作用的有机物 ,这这些消毒副产物的母体物质被称为前体物些消毒副产物的母体物质被称为前体物 (disinfetiondisinfetiondisinfetiondisinfetion by-product by-product by-product by-product precursor)precursor)precursor)precursor)。国外的研究发现水中的天然有机物国外的研究发现水中的天然有机物 (NOM),(NOM),(NOM),(NOM),尤其是腐殖酸类物质是尤其是腐殖酸类物质是主要的消毒副产物前体物主要的消毒副产物前体物;而在我国除了而在我国除了 NOM

18、NOM NOM NOM 之外之外 ,排入水源的污染物也排入水源的污染物也是消毒副产物前体物的重要来源。是消毒副产物前体物的重要来源。表征前体物的指标表征前体物的指标消毒副产物生成潜能消毒副产物生成潜能 (DBP-FP,DBP Formation Potential)(DBP-FP,DBP Formation Potential)(DBP-FP,DBP Formation Potential)(DBP-FP,DBP Formation Potential)模拟配水管网系统测试模拟配水管网系统测试 (Simulated Distribution System Test)(Simulated Dis

19、tribution System Test)(Simulated Distribution System Test)(Simulated Distribution System Test)统一生成条件测试统一生成条件测试(Uniform Formation Condition)(Uniform Formation Condition)(Uniform Formation Condition)(Uniform Formation Condition)紫外吸收紫外吸收 (UV absorbance)(UV absorbance)(UV absorbance)(UV absorbance)前体物的定

20、义及来源前体物的定义及来源3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介二甲胺和带二甲胺基团的叔胺都具有很大的二甲胺和带二甲胺基团的叔胺都具有很大的NDMANDMANDMANDMA生成潜能生成潜能 主要前体物主要前体物DMADMADMADMA:二甲胺:二甲胺TMATMATMATMA:三甲胺:三甲胺DMEADMEADMEADMEA:二甲基乙醇胺:二甲基乙醇胺DMFADMFADMFADMFA:二甲基甲酰胺:二甲基甲酰胺DMDCDMDCDMDCDMDC:二甲基二硫代氨基甲酸酯:二甲基二硫代氨基甲酸酯DMABDMABDMABDMAB:二甲基氨基苯:二甲基氨基苯

21、3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介带二甲胺基团的叔胺生成NDMA的途径 主要前体物主要前体物3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介 消毒副产物生成潜能是美国环保局消毒副产物生成潜能是美国环保局 (EPA)(EPA)(EPA)(EPA)在标准分析方法中提出的。其基本在标准分析方法中提出的。其基本原理是投加足量的氯原理是投加足量的氯 ,在充分长的时间内让在充分长的时间内让消毒副产物前体物完全反应生成消毒副产消毒副产物前体物完全反应生成消毒副产物物 ,然后检测生成的消毒副产物的量并用来然后检测生成

22、的消毒副产物的量并用来表征水中的前体物。表征水中的前体物。消毒副产物生成潜能消毒副产物生成潜能(DBP-FP(DBP-FP(DBP-FP(DBP-FP)NDMA前体物的来源与危害 NDMANDMANDMANDMA前体物属于前体物属于DONDONDONDON类有机物类有机物 污水厂中污水厂中NDMANDMANDMANDMA前体物来源前体物来源 污水厂中污水厂中NDMANDMANDMANDMA前体物的危害前体物的危害 二级出水后氯化消毒导致二级出水后氯化消毒导致NDMANDMANDMANDMA的形成;的形成;进入自然水体,影响下游饮用水厂进水水质。进入自然水体,影响下游饮用水厂进水水质。溶 解 性

23、 的NDM A前体 物颗 粒 吸 附型NDM A前 体 物城 市 污水 处 理厂DMA、含有DMA官能团的叔胺、二甲基酰胺类物质用于污泥调理剂的含有DMA官能团的聚合物.18.3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介.19.3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介 NDMA颗粒态前体物(聚合物)在臭氧氧化条件下亦可生产NDMA。溶解性的溶解性的NDMANDMANDMANDMA前体物前体物 (1 1 1 1)一级处理对)一级处理对NDMANDMANDMANDMA的前体物基本没有去除效果,而二级生物处理

24、的前体物基本没有去除效果,而二级生物处理对对DMADMADMADMA的去除率达到了的去除率达到了95959595以上,但是二级处理对其它的可溶性的以上,但是二级处理对其它的可溶性的NDMANDMANDMANDMA前体物的降解效果很差,因此,前体物的降解效果很差,因此,DMADMADMADMA易被生物降解,而二甲基酰胺和含有易被生物降解,而二甲基酰胺和含有DMADMADMADMA官能团的叔胺均不易被微生物所降解。官能团的叔胺均不易被微生物所降解。(2 2 2 2)反渗透膜能较好的去除仲胺和叔胺,而对二甲基酰胺的去除效)反渗透膜能较好的去除仲胺和叔胺,而对二甲基酰胺的去除效果却很差。果却很差。(3

25、 3 3 3)紫外线对)紫外线对NDMANDMANDMANDMA的去除效果很好,但是对的去除效果很好,但是对NDMANDMANDMANDMA前体物的去除前体物的去除效果很差,原因可能是效果很差,原因可能是NDMANDMANDMANDMA前体物中缺乏亚硝基官能团的缘故,而前体物中缺乏亚硝基官能团的缘故,而在过氧化氢存在的情况下进行紫外消毒处理发现了对在过氧化氢存在的情况下进行紫外消毒处理发现了对NDMANDMANDMANDMA前体物的前体物的去除现象,这主要是和羟基基团的生成有关。去除现象,这主要是和羟基基团的生成有关。NDMANDMANDMANDMA前体物的去除前体物的去除3.NDMA3.ND

26、MA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介颗粒吸附型的颗粒吸附型的NDMANDMANDMANDMA前体物前体物 颗粒物吸附型的颗粒物吸附型的NDMANDMANDMANDMA前体物主要是在生物处理之后的澄清阶段前体物主要是在生物处理之后的澄清阶段去除,但是经二沉池处理之后,颗粒吸附型的去除,但是经二沉池处理之后,颗粒吸附型的NDMANDMANDMANDMA前体物若未完全前体物若未完全去除,则可考虑在氯化消毒之前进行砂滤或者微滤处理。去除,则可考虑在氯化消毒之前进行砂滤或者微滤处理。在污泥调理剂的选择上,尽量减少基于在污泥调理剂的选择上,尽量减少基于DMADMADMADM

27、A的聚合物或者其它可的聚合物或者其它可能作为能作为NDMANDMANDMANDMA前体物的聚合物使用也是减少颗粒吸附型前体物的聚合物使用也是减少颗粒吸附型NDMANDMANDMANDMA前体物前体物的重要方法。的重要方法。一般污水厂的进水和一级出水中均不含有颗粒吸附型的一般污水厂的进水和一级出水中均不含有颗粒吸附型的NDMANDMANDMANDMA前体前体物。物。当使用基于当使用基于DMADMADMADMA的聚合物用作调理剂时,污泥浓缩后的上清液及残的聚合物用作调理剂时,污泥浓缩后的上清液及残留的聚合物常常会回到一级工艺或二级生物处理池进行再处理。而这些留的聚合物常常会回到一级工艺或二级生物处

28、理池进行再处理。而这些回流的聚合物会被颗粒物吸附,由此形成了颗粒吸附型的回流的聚合物会被颗粒物吸附,由此形成了颗粒吸附型的NDMANDMANDMANDMA前体物。前体物。NDMANDMANDMANDMA前体物的去除前体物的去除(1 1 1 1)寻找氯消毒剂以外的其他消毒剂是一种减少)寻找氯消毒剂以外的其他消毒剂是一种减少NDMANDMANDMANDMA的方法的方法(2 2 2 2)硝化反硝化反应是一种很有效的处理方法来阻止)硝化反硝化反应是一种很有效的处理方法来阻止NDMANDMANDMANDMA的形成。的形成。(3 3 3 3)在氯消毒前用反渗透膜先进行预处理,因为反渗)在氯消毒前用反渗透膜

29、先进行预处理,因为反渗透能很好去除二级出水中的溶解性的透能很好去除二级出水中的溶解性的NDMANDMANDMANDMA的前体物。的前体物。(4 4 4 4)减少使用基于)减少使用基于DMADMADMADMA的污泥浓缩的聚合物,寻找的污泥浓缩的聚合物,寻找新的替代品使在氯胺消毒的过程中不生成新的替代品使在氯胺消毒的过程中不生成NDMANDMANDMANDMA。抑制前体物向抑制前体物向NDMANDMANDMANDMA转变的措施转变的措施3.NDMA3.NDMA3.NDMA3.NDMA前体物简介前体物简介前体物简介前体物简介0500100015003#1#2#5#4#6#0%10%30%30%50%

30、70%污水厂工业污水比例一级出水NDMA浓度(ng/L)4.4.4.4.实际污水厂调查实际污水厂调查污水厂一级出水中的污水厂一级出水中的NDMANDMANDMANDMA含量含量含工业污水比例较高工业污水比例较高工业污水比例较高工业污水比例较高的城市污水中可能含有较高浓度的较高浓度的较高浓度的较高浓度的NDMANDMANDMANDMA。工业污水比例比例比例比例&性质性质性质性质生活:工业3:77:31:110:07:39:1生活:工业68.85%-8.15%87.34%去除率51.03%-4.92%21.49%去除率154615461546154684848484消毒后68686868紫外消毒后

31、1511161116111611161101101101101二级出水82828282滤后1661198114好氧10319272二级出水2821235335缺氧池11779好氧池2961377590厌氧池122厌氧池4841429666一级出水13918392一级出水MSBRMSBRMSBRMSBR改良氧化改良氧化改良氧化改良氧化沟沟沟沟AAOAAOAAOAAO处理工艺AOAOAOAO一级强一级强一级强一级强化化化化活性污活性污活性污活性污泥泥泥泥处理工艺6#5#4#3#2#1#NDMA(ngNDMA(ngNDMA(ngNDMA(ng/L)/L)/L)/L)氯消毒氯消毒 硝化效果硝化效果4.

32、4.4.4.实际污水厂调查实际污水厂调查3:77:31:1生活:工业10:07:39:1生活:工业46.82%65.77%33.00%去除率21.36%-8.86%76.48%去除率19841282消毒后1199紫外消毒后90924671296二级出水1208滤后104324331295好氧128487492086二级出水139840071318缺氧池13581874好氧池159644921876厌氧池1475厌氧池170917091709170957965796579657961914191419141914一级出水15241524152415248037803780378037886988

33、6988698869一级出水MSBRMSBRMSBRMSBR改良氧化改良氧化改良氧化改良氧化沟沟沟沟AAOAAOAAOAAO处理工艺AOAOAOAO一级强一级强一级强一级强化化化化活性污活性污活性污活性污泥泥泥泥处理工艺6#5#4#3#2#1#NDMANDMANDMANDMA总前体物总前体物(ngngngng/L)/L)/L)/L)4.4.4.4.实际污水厂调查实际污水厂调查26实际污水厂调查实际污水厂调查实际污水厂调查实际污水厂调查NDMANDMANDMANDMA前体物前体物前体物前体物NDMANDMANDMANDMA前体物前体物前体物前体物0500100015002000250030003

34、5004000DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物初沉池好氧池二沉池050010001500200025003000DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物格栅后沉淀池050010001500200025003000DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物初沉池缺氧池好氧池二沉池05001000150020002500DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物初沉池厌氧池缺氧池好氧池二沉池0100020003000400050006000DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物格栅后厌氧段缺氧段好氧段二沉池050

35、01000150020002500300035004000DMATMADMFADMAB浓度(g/L)NDMA前体物初沉池厌氧段缺氧段好氧段二沉池A A A A厂厂厂厂A A A A厂厂厂厂B B B B厂厂厂厂B B B B厂厂厂厂C C C C厂厂厂厂C C C C厂厂厂厂D D D D厂厂厂厂D D D D厂厂厂厂E E E E厂厂厂厂E E E E厂厂厂厂F F F F厂厂厂厂F F F F厂厂厂厂一级出水一级出水DMADMADMADMA:1431-32191431-32191431-32191431-3219g/Lg/Lg/Lg/LTMATMATMATMA:736-2154736-21

36、54736-2154736-2154g/Lg/Lg/Lg/LDMFADMFADMFADMFA:2201-47482201-47482201-47482201-4748g/Lg/Lg/Lg/LDMABDMABDMABDMAB:430-1334430-1334430-1334430-1334g/Lg/Lg/Lg/LDMADMADMADMA比先前报道高一个数比先前报道高一个数量级量级工业废水也是工业废水也是DMADMADMADMA的来源的来源 E E E E厂厂:TMA:TMA:TMA:TMA和和DMFADMFADMFADMFAD D D D厂:厂:DMABDMABDMABDMABDMFADMFAD

37、MFADMFA浓度普遍很高浓度普遍很高二级出水二级出水DMADMADMADMA:29-6029-6029-6029-60g/Lg/Lg/Lg/LTMATMATMATMA:39-32639-32639-32639-326g/Lg/Lg/Lg/LDMFADMFADMFADMFA:800-2207800-2207800-2207800-2207g/Lg/Lg/Lg/LDMABDMABDMABDMAB:163-376163-376163-376163-376g/Lg/Lg/Lg/LDMADMADMADMA去除率大于去除率大于97.3%97.3%97.3%97.3%TMATMATMATMA:72.9-9

38、3.2%72.9-93.2%72.9-93.2%72.9-93.2%B B B B厂:厂:DMFADMFADMFADMFA(22.9%22.9%22.9%22.9%)DMABDMABDMABDMAB(36.4%36.4%36.4%36.4%)其它其它5 5 5 5厂:厂:DMFA(53.5-DMFA(53.5-DMFA(53.5-DMFA(53.5-67.8%)67.8%)67.8%)67.8%)DMAB DMAB DMAB DMAB(57.2-71.8%)57.2-71.8%)57.2-71.8%)57.2-71.8%)27实际污水厂调查实际污水厂调查实际污水厂调查实际污水厂调查消毒消毒消毒

39、消毒消毒消毒消毒消毒NDMANDMANDMANDMA前体物前体物前体物前体物紫外消紫外消紫外消紫外消毒前毒前毒前毒前a a a a紫外消毒紫外消毒紫外消毒紫外消毒后后后后a a a a紫外消毒前紫外消毒前紫外消毒前紫外消毒前b b b b紫外消毒后紫外消毒后紫外消毒后紫外消毒后b b b b氯消毒前氯消毒前氯消毒前氯消毒前c c c c氯消毒后氯消毒后氯消毒后氯消毒后c c c cNDMA(ng/L)82868910188471161891546134DMA(g/L)443412302291604152TMA(g/L)1038101563360414571124DMFA(g/L)8567583

40、761801787856622071341932121DMAB(g/L)163171581337621371182883220925消毒对消毒对消毒对消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的影响及其前体物的影响及其前体物的影响及其前体物的影响a a a a:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂C C C C;b b b b:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂 D D D D;c c c c:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂:污水处理厂E E E E紫外剂量低紫外剂量低紫外剂量低紫外剂量低前体物中亚前体物中亚前体物中亚前体物中亚硝基官能团硝基官能团硝基官能团硝基

41、官能团的缺失的缺失的缺失的缺失当其与当其与当其与当其与H H H H2 2 2 2O O O O2 2 2 2共存,有去除共存,有去除共存,有去除共存,有去除效果效果效果效果NDMANDMANDMANDMA增加了增加了增加了增加了385ng/L385ng/L385ng/L385ng/L氯剂量,硝化效果氯剂量,硝化效果氯剂量,硝化效果氯剂量,硝化效果DMADMADMADMA减少减少减少减少75.0%;TMA75.0%;TMA75.0%;TMA75.0%;TMA减少减少减少减少22.8%22.8%22.8%22.8%DMFADMFADMFADMFA减少减少减少减少12.5%;DMAB12.5%;D

42、MAB12.5%;DMAB12.5%;DMAB减少减少减少减少27.4%27.4%27.4%27.4%与与与与HOClHOClHOClHOCl反应生成了氯代有机胺类化合反应生成了氯代有机胺类化合反应生成了氯代有机胺类化合反应生成了氯代有机胺类化合物物物物 紫外消毒(紫外消毒(不同剂量)-1010305070304060100300500紫外剂量(mj/cm2)去除率(%)NDMANDMA总前体物不同紫外线剂量照射下A/OA/OA/OA/O装置二沉池出水中NDMA及其总前体物的去除率-1010305070304060100300500紫外剂量(mj/cm2)去除率(%)NDMANDMA总前体物不

43、同紫外线剂量照射下A/A/OA/A/OA/A/OA/A/O装置二沉池出水中NDMA及其总前体物的去除率65.12%65.12%65.12%65.12%60.4%60.4%60.4%60.4%5.5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用NDMANDMANDMANDMA紫外光降解途径紫外光降解途径 均裂均裂异裂异裂氨基自由基 氧化氮 5.5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用 紫外消毒(紫外消毒(不同剂量)-1010305070304060100300500紫外剂量(mj/cm2)去除

44、率(%)NDMANDMA总前体物不同紫外线剂量照射下A/OA/OA/OA/O装置二沉池出水中NDMA及其总前体物的去除率-1010305070304060100300500紫外剂量(mj/cm2)去除率(%)NDMANDMA总前体物不同紫外线剂量照射下A/A/OA/A/OA/A/OA/A/O装置二沉池出水中NDMA及其总前体物的去除率NDMANDMANDMANDMA总前体物总前体物总前体物总前体物的紫外降解作用的紫外降解作用的紫外降解作用的紫外降解作用并不明显并不明显并不明显并不明显。5.5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用二甲胺二甲

45、胺(DMADMADMADMA)含有含有DMADMADMADMA基基团的叔胺团的叔胺二甲基二甲基酰胺类酰胺类物质物质NDMANDMANDMANDMA前体物前体物化学键键能413.4CH351.5CO291.6CN259.4CS347.7CC160.7NN键能(kJ/mol)化学键键能(kJ/mol)化学键键能(kJ/mol)化学键大分子大分子前体物前体物小分子小分子前体物前体物UVUVUVUVNDMANDMANDMANDMA+氯胺氯胺断键难断键难断键难断键难再生再生再生再生 紫外消毒(紫外消毒(低剂量,溶解氧)203040506070800246饱和DO(mg/L)NDMA浓度(ng/L)A/O

46、进A/O出A/A/O进A/A/O出不同溶解氧条件下A/O及A/A/O系统二沉池出水的NDMANDMANDMANDMA经紫外照射前后的浓度变化不同溶解氧条件下A/O及A/A/O系统二沉池出水的NDMANDMANDMANDMA总前体物总前体物经紫外照射前后的浓度变化3004005006000246饱和DO(mg/L)NDMA总前体物浓度(ng/L)A/O进A/O出A/A/O进A/A/O出溶解氧对溶解氧对溶解氧对溶解氧对NDMANDMANDMANDMA及其总前体物的紫及其总前体物的紫及其总前体物的紫及其总前体物的紫外降解外降解外降解外降解皆没有明显皆没有明显皆没有明显皆没有明显作用作用作用作用。5.

47、5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用 紫外消毒(紫外消毒(高剂量,溶解氧)2.8%-5.9%-2.3%-1.5%-2.8%去除率649687671662693消毒后668649656652674消毒前NDMA总前体物34.0%34.0%34.0%34.0%35.1%27.8%18.8%21.2%21.2%21.2%21.2%去除率3337393941消毒后5057544852消毒前NDMANDMANDMANDMAA/A/O-2.3%1.5%-1.9%2.8%3.8%去除率589576589559561消毒后57658557857558

48、3消毒前NDMA总前体物33.8%33.8%33.8%33.8%28.0%27.3%24.7%19.0%19.0%19.0%19.0%去除率5354566364消毒后8075778379消毒前NDMANDMANDMANDMAA/O饱和饱和6 6 6 64 4 4 42 2 2 20 0 0 0DODODODO(mg/Lmg/Lmg/Lmg/L)测项(ng/L)不同溶解氧浓度下不同溶解氧浓度下A/OA/OA/OA/O及及A/A/OA/A/OA/A/OA/A/O装置二沉池出水经高剂量紫外照射前后各指标的浓度装置二沉池出水经高剂量紫外照射前后各指标的浓度 溶解氧的提高可溶解氧的提高可溶解氧的提高可溶

49、解氧的提高可促进促进促进促进NDMANDMANDMANDMA的紫的紫的紫的紫外降解作用。外降解作用。外降解作用。外降解作用。5.5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用图图5.7 NDMA5.7 NDMA5.7 NDMA5.7 NDMA紫外光降解途径紫外光降解途径 亚甲基甲胺5.5.5.5.紫外消毒对紫外消毒对NDMANDMANDMANDMA及其前体物的作用及其前体物的作用 氯胺消毒(氯胺消毒(不同剂量)0100200300400消毒前510152025一氯胺剂量(mg/L)NDMA浓度(ng/L)AOAAOA/O及A/A/O系统二沉池出

50、水中NDMANDMANDMANDMA经不同剂量氯胺消毒前后的浓度变化A/O及A/A/O系统二沉池出水中NDMANDMANDMANDMA总前体物总前体物经不同剂量氯胺消毒前后的浓度变化200400600消毒前510152025一氯胺剂量(mg/L)NDMA总前体物浓度(ng/L)AOAAO46ng/L58ng/L232ng/L192ng/L331ng/L381ng/L508ng/L433ng/LNDMANDMANDMANDMA及其总前体物及其总前体物及其总前体物及其总前体物的浓度会随一氯胺的的浓度会随一氯胺的的浓度会随一氯胺的的浓度会随一氯胺的浓度增加而增加浓度增加而增加浓度增加而增加浓度增加而

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