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1、第50卷第4期2016年471原子能科学技术Atomic Energy Science and TechnologyV0150,NO4Apr2016基于DOESTD一1027的核燃料循环设施危险分类方法的改进与应用阙 骥,廖运璇,李小龙,何 玮,宋凤丽,吕 丹,赵善桂,申 红,杨晓伟+(环境保护部核与辐射安全中心,北京 100082)摘要:简要介绍了D()E STD-1027规定的非堆核设施危险分类方法,分析了其应用于核燃料循环设施时存在的问题:用于计算存量阈值的释放因子取值不具有保守性,以及剂量转换因子取自较早版本的ICRP出版物,而ICRP在后续的出版物中更新了这些因子。针对以上问题,提出
2、了用DOEHDBK301094或NUREGCR 6410提供的释放因子以及最新的ICRP出版物提供的剂量转换因子,修正D()ESTD-1027中危险分类放射性物质存量阈值的计算方法。采用此方法计算了采用天然铀和回收铀原料的危险2类重水堆核燃料元件制造设施与UFs处理设施的存量阔值。关键词:危险分类;核燃料循环;阈值;防护最优化中图分类号:TL211;X946 文献标志码:A 文章编号:10006931(2016)04075l06doi:10。7538yzk。201 6。50。04。0751Modification and Application of Hazard Classification
3、 Methodfor Nuclear Fuel Cycle Facilities Based on DOE-STD-1027QUE ji。LIAO Yunxuan。LI Xiaolong,HE Wei,SONG Feng li,LV Dan,ZHAO Shangui,SHEN Hong,YANG Xiaowei+(Nuclear and Radiation Safety CenterMinistry oL,Environmental Protection,Beijing 100082,China)Abstract:The hazard classification method of nonr
4、eactor nuclear facilities in DOESTD一1 027 was outlined,and the problems were analyzed in the process of the hazard classification method used in nuclear ruel cycle facilities,which were that the release fractionswere not conservative and dose conversion coefficients were outdatedA modificationmethod
5、 was proposedand the release fractions in D()E-HDBK一3010-94 or NUREGCR64 1 0 and dose conversion coefficients in latest ICRP publications were used to recalculate the thresholds in this methodBased on the new method,hazard category 2 radionuclide thresholds were obtained,which are applicable to heav
6、y water reactor nuclearfuel manufacturing facilities and UF6 handling facilitiesKey words:hazard classification;nuclear fuel cycle;threshold;optimization of protection收稿日期:201 5-0323;修回日期:201j08 23作者筒奔:阚骥(1982),男(苗族)。湖南凤凰人高级工程师,硕士,核燃料循环与材料专业*通信作者:杨晓伟,Email:michile861 63COITI万方数据752 原子能科学技术 第50卷安全原则“
7、防护的最优化”要求“许可证持有者专用于安全的资源以及法规及其适用的范围和严密性必须与辐射危险的程度及其是否易于控制相称”1。核燃料循环设施包含铀转化、铀浓缩、元件制造、乏燃料处理等多种设施。每种设施之间的危险程度存在很大差异,危险种类也不尽相同。因此要实现防护的最优化,必须根据危险程度对核燃料循环设施进行划分。从各国制定的核燃料循环设施法律法规体系可看出核安全监管机构对这些设施危险程度的划分方式,目前主要有以下两种:一种是以设施的工艺或功能差异区分危险程度,如IAEA分别针对铀转化与浓缩设施、铀元件制造设施、乏燃料后处理设施,我国分别针对铀加工设施和离堆乏燃料储存设施,日本分别针对核燃料加工设
8、施和乏燃料后处理设施制订了法规导则;另一种是根据加工的物质种类划分设施,如美国核安全监管委员会(NRC)分别制定了适用于加工处理天然丰度铀和钍矿石或制品的资源材料的设施和适用于处理钚制品或具有临界风险的铀制品的特种核材料的设施的法规。由于各种核燃料循环设施的工艺或功能,或加工物质的差异是显而易见的,且工艺或功能,或加工物质的性质基本决定了设施的危险程度,所以这些划分操作极其简单,并且是合理的。但根据工艺或功能,或加工物质的性质判断设施的危险程度是基于以往经验,十分主观且很粗糙。当需对新型设施制订安全监管要求、或更细致的划分以体现防护最优化时,这两种方法均不能满足要求。如目前我国拥有天然铀元件制
9、造设施和低浓铀元件制造设施,正拟建利用堆后铀和贫铀生产等效天然铀元件的元件制造设施。非核电厂核设施外部事件设计的考虑(IAEATECDOC一1347)_20提出了基于风险的非核电厂核设施分级方法。由于设施风险由多种因素决定,合理且可信的风险分级需根据具体情况进行详细的概率安全分析后才能实施,这通常在设计阶段是不可行的。为提高可操作性,IAEATECDOC一1347对此方法进行了简化,即简单依据设施的放射性储量或功率水平进行划分,但未给出具体的数值判据。危险分类和事故分析技术(DOESTD一1027)31给出了与IAEATECDOCt347简化后的方法类似的非堆核设施危害划分方法,但其设施危害等
10、级定义与IAEATECDOC一1347不同,且前者给出了详细的划分操作方法和数值准则。DOESTD一1027给出的划分方法非常简单,易于操作,并且极大消除了主观性。在此基础上制订出的新型设施安全监管要求与已有的要求将更加符合“防护的最优化”安全原则。然而由于美国能源部(DOE)监管的设施并未完全涵盖核燃料循环设施,且DOESTD一1027制订年代较久远,将DOESTD-1027应用于核燃料循环设施时,存在一定的问题。本文在分析DOESTD-1027适用性的基础上,针对其应用于核燃料循环设施存在的问题对其进行修改,给出适用于核燃料循环设施的量化准则。1 DOESTD-1027关于核设施危险分类方
11、法31DOESTD-1027将核设施的危险类别划分为3类:危险1类设施危险分析表明有潜在显著场外后果的核设施;危险2类设施危险分析表明有潜在显著场区后果的核设施;危险3类设施危险分析表明仅场内局部区域有潜在显著后果的核设施。所谓的危险指的是在不考虑事故情景的可能性或可信度,且不考虑后果缓解的前提下,能引起疾病、伤害或人员死亡,或引起设施或环境损坏的危险源(物质、能源或操作)。为便于危险划分的实施,DOESTD-1027在每类设施定义的基础上给出了相应的剂量阈值,进一步在一定的假定前提下,通过剂量阈值反推出放射性核素的存量阈值,如表1所列。危险2类放射性存量阈值是根据剂量阈值“拥有的放射性物质未
12、经缓解的释放可能在距设施100 m处产生的事故剂量不小于10 mSv。”反推得出的计算公式如下:Q一10 mSv(RFSA X XQ(CEDERR+CSDE) (1)其中:Q为放射性存量阈值;RF为释放因子;SA为核素的比活度;XQ为稀释因子;CEDE为待积有效剂量当量;RR为呼吸速率,取3510_4 m3s;CSDE为云照射剂量当量。气象条件使用帕斯奎尔稳定性D类45 ms风速。万方数据第4期 阙 骥等:基于DOESTDl027的核燃料循环设施危险分类方法的改进与应用 753危险3类放射性存量阈值的计算使用EPA模型。模型假定:释放点和照射点之间的距离为30 1TI;剂量当量限值为有效全身剂
13、量100 mSv;照射时间为24 h;不考虑照射过程中核素的衰变;照射途径为吸人和直接照射。2适用性分析与改进方法21适用性分析DOESTD一1027分类方法是根据设施发生事故后危害的大小:即能影响到的范围大小(场外、场区、场内局部区域)对设施进行分类。在计算事故后果时,仅考虑事故对放射性物质的作用,不考虑设施安全措施对事故后果的缓解作用。将这样一种分类方法原则应用于核燃料循环设施并不存在问题。有可能存在的问题在于根据式(1)推导放射性存量阈值时,参数取值对于核燃料循环设施不具有保守性。式(1)中参数核素比活度是核素的固有属性,稀释因子与气象条件有关,气象条件确定时,取值不会发生变化。这两个参
14、数不会因设施差异而发生变化,所以DOESTD-1027中这2个参数的取值用于核燃料循环设施是合适的。其他参数取值的分析如下。1)铀的RF取值RF表示事故中放射性核素释放量占总量的份额。在计算DOESTD-1027规定的阈值时,RF取值如下:(1)气体(T、Kr、Xe、Ar、Ra、C1等),取10;(2)高挥发性核素可燃物(P、S、K、I、Na、Br),取05;(3)半挥发性核素(Se、Hg、Cs、Pu、Te、Ru、C),取110 ;(4)固体粉末液体(1)、(2)、(3)中没有列出的所有物质),取110 。对于铀,RF取110 。显然,对于液态或气态UF。,RF取110_3不具有保守性。2)剂
15、量转换因子危险2类阈值计算采用了2种剂量转换因子CEDE和CSDE。CEDE取自公众内照射剂量转换因子(DOEEH一0071)L 4j,此标准基于ICRP 26、30和48号出版物。CSDE取自公众外照射剂量转换因子(DOEEH一0070)5j,此标准基于ICRP 26和42号出版物。ICRP 72号出版物采用了新的公众剂量转换因子。危险3类阈值的计算使用ICRP 30出版物规定的ALI值。1994年,ICRP 68号出版物采用了新的工作人员剂量转换因子。表2列举了ICRP 72号出版物和DOEEH一0071中给出的2“U、23jU和238U的CEDE值。22 改进方法1)RF的修正RF的大小
16、由两个因素确定:一是放射性核素自身的物理化学形式;二是事故作用力,即事故中导致放射性核素扩散传播的作用力。在核燃料循环设施中,放射性物质以多种物理化学形态存在,如水溶液、有机溶液、粉末、液态、气态、固态、表面沾污等。事故力有热、爆炸、空气夹带、燃烧、自由掉落等。非堆核设施气载万方数据754 原子能科学技术 第50卷释放份额释放速率与可呼吸份额。6j(DOEHDBK一301094)详细提供了适用于非堆核设施的各种条件下的RF及其应用基础。核燃料循环设施事故分析手册L73(NUREGCR一6410)也提供了类似的RF。对于相同的放射性物质和事故作用力,DOEHDBK一301094和NUREGrCR
17、-6410提供的值相同,但IX)E-HDBK一301094提供了更多事故作用力或放射性物质所对应的RF。本文将采用DOBHDBK一301094推荐的RF修订放射性存量阈值。2)剂量转换因子和呼吸率的调整ICRP 72号出版物提供了不同年龄阶段的公众F、M和S类吸人剂量系数。从危险2类设施定义的描述“有潜在显著场区后果”和“在距设施100 rn处产生的事故剂量”可知,危险2类设施关注的是设施内非生产线上人员在事故中所受的影响,因此CEDE选取ICRP 72号出版物提供的成年人的F、M和S类吸人剂量系数。CSDE采用空气、水和土壤中放射性核素的外照射18一(EPA-402一R-93081)提供的值
18、。ICRP 68号出版物定义了一种“轻活”,即8 h的工作时间中有25 h坐立状态,呼吸速率为054 1T13h;剩下的55 h从事轻微活动,呼吸速率为15 rn3h,整个8 h内的平均呼吸速率为333310。4 m3 s。显然设施内非生产线上人员从事的工作即为这种“轻活”。相对于DOESTD一1027采取的3510_4 m3s,通过这种“轻活”的呼吸速率计算得到的阈值将较小,但更加合理。3 应用根据易裂变物质的量,压水堆核燃料元件制造设施和乏燃料后处理设施可划分为危险2类。根据第2节提出的方法,对于重水堆核燃料元件制造设施和23j U丰度不超过天然丰度的UF。处理设施,如贫化UF。稳定化设施
19、、铀转化设施等进行划分。31重水堆核燃料元件制造设施根据当前的制造工艺,可确定出重水堆核燃料元件制造设施可能存在的有害物质及其形态,以及事故作用力,再依据DOEHDBK一301094或NUREGCR 6410确定出相应的释放因子,结果如表3所列。根据ICRP 71号出版物,UO:2+吸收类型选取M,U。O。、UO:和ADU吸收类型选取表3 重水堆核燃料元件制造设施中铀的物理化学形态、事故作用力及释放因子Table 3 Physical and chemical form of uranium,accident stresses and RF in HWR nuclear fuel manufa
20、cturing facility作用力 铀的形态。 释放因子2爆炸 u30s、U02、ADU粉末从保守情况选取受限空间内的冲击波效应,并假定粉末粒径都小于10 mm,RF=10燃烧 UO;一,溶液 从保守角度,选取燃烧将整个萃取反萃工艺液相烧干的情况,RF-01地震致厂房倒塌u 3()s、U02、ADU粉末从保守角度选取厂房倒塌冲击引起散装粉末悬浮,RF-210 3注:1)对于利用回收铀的重水堆核燃料元件制造设施还会存在微量的”7cs、”Sr和超铀元素2)对于”ics、”Sr和超铀元素的释放仅作为物料的一部分考虑,具有与铀相同的释放因子万方数据第4期 阚 骥等:基于DOE STD-1027的核
21、燃料循环设施危险分类方法的改进与应用 755S,其他核素的吸收类型采用信息不足情况下的ICRP 71号出版物推荐类型。根据式(1),采用第2节的改进方法和表3的释放因子,得到危险2类重水堆元件制造设施存量阈值,如表4所列。表4 危险2类重水堆元件制造设施核素存量阈值Table 4 Threshold of radionuclide for hazard category 2 for HWR nuclear fuel manufacturing facility不同作用力下的存量阈值g 不同作用力下的存量阈值g核素 核素爆炸 燃烧 地震致厂房倒塌 爆炸 燃烧 地震致厂房倒塌2 32U 001 0
22、48 5 238Pu 001 01 j14234IJ 1 38 3 705 691 O 4 2 39PLl 26 026 1 3102”U 4410j 1210 7 22108 240Pu 07 7 3562 36U 14104 3910j 7210 6 2-11Am 0056 056 282 38U 30106 8310 7 1510 9 3 7Cs 203 202 10X1042”Np 500 5 000 2510j 90Sr 16j 165 824对于存在多种核素的情况,存量阈值可由下式计算:Q一L (2)弋zt掣Q,其中:工。为核素i在物料中的质量份额;Q。为核素i的存量阈值。根据天然
23、铀同位素含量2拍U 0005 5、235U072和238U 9927,以及堆后铀管理现状和展望一虬提供的回收铀同位素含量,可得出危险2类重水堆核燃料元件制造设施的天然铀和回收铀的存量阈值(表5)。表5危险2类重水堆核燃料元件制造设旋铀物料存量阈值Table 5 Threshold of uranium for hazard category 2for HWR nuclear fuel manufacturing facility物料不同作用力下的存量阈值,g爆炸 燃烧 地震致厂房倒塌32 UF。处理设施D()E-HDBK-301094或NUREGCR 6410没有提供适用于液态UF。发生闪蒸情
24、况时的RF值。不考虑闪蒸过程的夹带,并假定I人】蒸形成的UF。UO:F。雾气可呼吸因子为1,根据能量守恒,有:RF一厂 厂11 厂1ffl+f?+f。一f,厂z一、,一za七、tl a胪,T筹囊 垒丝!Hf 4-H:f。=j,T筹 。2 j,篙 (3)其中:H,、H。和H。分别为熔化热、汽化热、升华热;H:为三相点处的汽化热;f川和f。分别为常压下液态和固态UF。的比定压热容;丁;、丁。和T分别为三相点温度、升华点温度和液态UF。的初始温度。假定H。、H。、C川以及f。与温度无关,Hf一545810 4 Jkg、H、一8375104 Jkg、H,一1。36910。Jkg、f。I一5633 Jk
25、gK、f。,一51814 J(kgK)、T。一337 K、T。一3294 K,则有:RF 2,丁T列48。5,7KK(4)由于铀转化设施、铀浓缩设施和铀元件制造设施对液态UF。的操作温度不超过393 K,所以393 K温度下的RF取063。对于气态UF。,RF取10。根据ICRP 71号出版物,UF。或UO:F:的吸收类型为F,所以选取F类对应的剂量系数计算阈值。危险2类气态和液态UF。处理设施同位素存量阈值如表6所列。根据天然铀中铀同位素含量,可得出气态和液态形式的天然丰度UF。的存量阈值分别为22110 7 g和35010 7 g。万方数据756 原子能科学技术 第50卷表6 UF6处理设
26、施同位素存量阈值Table 6 Threshold of uranium isotope 3for UF6 handling facility4 结论1)DOEST口1027不完全适用于核燃料循环设施危险分类,主要是因为用于计算存量阈值的输入参数释放因子不能涵盖核燃料循环设施事故情况,以及剂量转换因子基于较早的ICRP出版物,比较陈旧。2)采用DOEHDBK一301094或NUREGCR 6410提供的释放因子,以及ICRP 71和68号出版物与EPA一402一R一93081提供的剂量转换因子对DOESTD-1027进行修正后,得到了重水堆核燃料元件制造设施危险分类阈值和UF。处理设施危险分类
27、阈值。在对这些核设施进行危险划分时,可应用这些阈值。参考文献:1IAEASF一1 Fundamental safety principlesS2Vienna:IAEA,20071AEAIAEA TECDoC一1347 Consideration ofexternal events in the design of nuclear facilitiesother than nuclear power plants,with emphasis456789on earthquakesSVienna:IAEA,2003USDepartment of EnergyDOESTD-102792 Hazard
28、 categorization and accident analysistechniques for compliance with DOE order 548023nuclear safety analysis reports,change notice1SWashington DC:USDepartment ofEnergy,1997USDepartment of EnergyDOEEH一007 1Internal dose conversion factors for calculation ofdose to the publicSWashington DC:USDepartment
29、 of Energy,1 988USDepartment of EnergyDOEEH一0070External doserate conversion factors for calculation of dose to the publicSWashington DC:USDepartment of Energy,1988USDepartment of EnergyDOEHDBK3010一94 Airborne release fractionsrates andrespirable fractions for nonreaetor nuclear facilitiesSWashingto
30、n DC:USDepartmentof Energy,1994Science Applications International CorporationNUREGCR-64 1 0 Nuclear fuel cycle facility accident analysis handbookSWashington DC:USNuclear Regulatory Commission,1998ECKERMAN K F,RYMAN J CExternal exposure to radionuclides in air,water,and soil,EPA_402一R-93 081 federal guidance report No12RTennessee:Oak Ridge National Laboratory,1993IAEAManagement of reprocessed uraniumcurrent status and future prospects,IAEATECDOC 1 529RVienna:IAEA,2007万方数据