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1、核燃料核燃料核燃料的分类和特征核燃料的分类和特征UO2作为压水堆核燃料的堆内行为作为压水堆核燃料的堆内行为2概述概述n动力堆对于固体燃料的主要要求：动力堆对于固体燃料的主要要求：q(1)良好的核裂变性能良好的核裂变性能维持链式反应维持链式反应 q(2)良好的热导率良好的热导率 传热效率高、安全传热效率高、安全q(3)高熔点高熔点 可承受高运行温度可承受高运行温度、安全、安全q(4)化学稳定性化学稳定性 与冷却剂及包壳材料良好的相容性。与冷却剂及包壳材料良好的相容性。q(5)足够的力学性能、晶型稳定、抗辐照足够的力学性能、晶型稳定、抗辐照 工作中不破损工作中不破损n主要的核燃料：主要的核燃料：可
2、裂变可裂变(需高能中子需高能中子)易裂变易裂变天然材料天然材料U-238,Th-232U-235转换材料转换材料 Pu-239,U-2333核燃料的分类核燃料的分类n固体燃料固体燃料金属型、陶瓷型、弥散型燃料金属型、陶瓷型、弥散型燃料q目前常用核燃料，根据堆型不同形式不同目前常用核燃料，根据堆型不同形式不同n液体燃料液体燃料溶液溶液(或悬浮液或悬浮液)、液态金属和熔盐、液态金属和熔盐q其设计特点是：将燃料、冷却剂和慢化剂溶合其设计特点是：将燃料、冷却剂和慢化剂溶合在一起，在早期反应堆发展初期被研究，未发在一起，在早期反应堆发展初期被研究，未发展为实用动力燃料展为实用动力燃料。4固体核燃料固体核
3、燃料n金属型金属型 直接使用纯铀金属直接使用纯铀金属q导热性好，但使用温度低于导热性好，但使用温度低于450oC，主要用于实验堆、英国气冷堆，主要用于实验堆、英国气冷堆n陶瓷型陶瓷型 氧化物陶瓷、碳化物陶瓷氧化物陶瓷、碳化物陶瓷q陶瓷型燃料多为氧化物陶瓷型燃料多为氧化物(如最常见的二氧化铀如最常见的二氧化铀UO2)、碳化物、碳化物UC、氮、氮化物化物UN等，它们具有高的工作温度，但密度低、导热性能差、易脆等，它们具有高的工作温度，但密度低、导热性能差、易脆化，一般来说，与冷却剂及包壳材料的相容性好。化，一般来说，与冷却剂及包壳材料的相容性好。n弥散型燃料弥散型燃料 将燃料颗粒弥散分布在导热性好
4、的基体中将燃料颗粒弥散分布在导热性好的基体中q目的：改善燃料性能，克服陶瓷型燃料的导热和延性不足目的：改善燃料性能，克服陶瓷型燃料的导热和延性不足q方法：方法：(1)将陶瓷燃料将陶瓷燃料(UO2)粉末或金属间化合物粉末等弥散在金属粉末或金属间化合物粉末等弥散在金属基体内，或基体内，或(2)用热解碳和碳化硅包覆氧化物或碳化物的涂层颗粒燃用热解碳和碳化硅包覆氧化物或碳化物的涂层颗粒燃料，再将这些颗粒燃料弥散在石墨体内料，再将这些颗粒燃料弥散在石墨体内q用途：作为高温堆燃料，如高温气冷堆的燃料用途：作为高温堆燃料，如高温气冷堆的燃料5金属型燃料金属型燃料n纯金属铀纯金属铀q铀是一种致密的、具有中等硬
5、度的银白色金属，熔点铀是一种致密的、具有中等硬度的银白色金属，熔点1133，在，在熔点以下有三种同素异构体熔点以下有三种同素异构体 q优点：密度高（优点：密度高（18g/cm3），导热率高（相对于），导热率高（相对于UO2），工艺性），工艺性能好，易于加工成型能好，易于加工成型q缺点：相变、各向异性、辐照肿胀、化学稳定性差缺点：相变、各向异性、辐照肿胀、化学稳定性差n铀合金铀合金 为了改善纯铀的特性为了改善纯铀的特性qg g相合金：相合金：U-Zr,U-Mo,U-Nb,快冷得到立方快冷得到立方g g相相qa a相合金：保持相合金：保持a a 结构并具有细小而混乱的晶粒组织，抗辐照，典结构并具有
6、细小而混乱的晶粒组织，抗辐照，典型合金有型合金有 U-1.5%Nb-5%Zr、U-2%Zr、U-0.3%Cr、U-1.5%Mo等。等。q金属间化合物：金属间化合物：U3Si是具有一定压缩延性的金属间化合物，其耐蚀是具有一定压缩延性的金属间化合物，其耐蚀性远高于金属铀，在燃料芯块中心予留孔洞就可以适应大多数情况性远高于金属铀，在燃料芯块中心予留孔洞就可以适应大多数情况下辐照引起的尺寸变化。下辐照引起的尺寸变化。6纯铀金属的物理性能纯铀金属的物理性能 7弥散型核燃料弥散型核燃料 n弥散型燃料是将弥散型燃料是将UO2或或UC等陶瓷核燃料颗粒均匀地和等陶瓷核燃料颗粒均匀地和非裂变基体材料非裂变基体材料
7、(金属、非金属或陶瓷金属、非金属或陶瓷)混合后，经粉混合后，经粉末冶金法压制后烧结而成。基体特性要求：末冶金法压制后烧结而成。基体特性要求：q中子吸收截面小，抗辐照能力强；中子吸收截面小，抗辐照能力强；q导热率高，热膨胀系数低，并与燃料颗粒的热膨胀系数相当；导热率高，热膨胀系数低，并与燃料颗粒的热膨胀系数相当；q在运行温度范围内无相变，并应有足够的蠕变强度和韧性；在运行温度范围内无相变，并应有足够的蠕变强度和韧性；q对燃料、燃料包壳和冷却剂的相容性好。对燃料、燃料包壳和冷却剂的相容性好。n可作为基体相的材料可作为基体相的材料:(PWR常用常用Zr2)q金属材料铝、锆、钼和不锈钢等；金属材料铝、
8、锆、钼和不锈钢等；q非金属和陶瓷材料如石墨、氧化铝、二氧化锆等。非金属和陶瓷材料如石墨、氧化铝、二氧化锆等。8弥散型燃料的特点弥散型燃料的特点n弥散型核燃料成本较低，物理和机械性能较好，燃耗弥散型核燃料成本较低，物理和机械性能较好，燃耗也较高，并且燃料类型可以多样化，有利于开扩核燃也较高，并且燃料类型可以多样化，有利于开扩核燃料的应用范围料的应用范围q辐照损伤只限于弥散相附近，对基体的影响较小，当燃耗逐辐照损伤只限于弥散相附近，对基体的影响较小，当燃耗逐渐加深时，燃料元件的肿胀小，因而提高了燃料元件的寿命。渐加深时，燃料元件的肿胀小，因而提高了燃料元件的寿命。q以金属相为基体的弥散型燃料有较高
9、的导热率；以金属相为基体的弥散型燃料有较高的导热率；q金属基体有良好韧性，加工性能好，如不锈钢基体的核燃料金属基体有良好韧性，加工性能好，如不锈钢基体的核燃料可轧制成板状高功率密度元件，已用于美国军用装配式动力可轧制成板状高功率密度元件，已用于美国军用装配式动力堆。堆。n但是，由于弥散型核燃料中的裂变物质含量低，故需但是，由于弥散型核燃料中的裂变物质含量低，故需采用高浓度铀原料。采用高浓度铀原料。9Pu(钚钚)类核燃料类核燃料nPu是最重要的一种可裂变人造同位素燃料，它能在反应堆中制造。是最重要的一种可裂变人造同位素燃料，它能在反应堆中制造。q如果钚也用做核燃料的话，那么反应堆燃料的储备量将能
10、增加几个数如果钚也用做核燃料的话，那么反应堆燃料的储备量将能增加几个数量级。量级。q然而，由于钚性能和加工上的一些缺点，尚处于研究发展阶段。然而，由于钚性能和加工上的一些缺点，尚处于研究发展阶段。n纯金属钚的特点纯金属钚的特点 不适合作为核燃料不适合作为核燃料q熔点低，仅熔点低，仅640；q从室温到熔点有六种同素异构体，结构变化复杂；从室温到熔点有六种同素异构体，结构变化复杂；q导热系数仅为铀的导热系数仅为铀的1/6左右；线膨胀系数大，各向异性十分明显；左右；线膨胀系数大，各向异性十分明显；q力学性能属脆性；力学性能属脆性；q化学稳定性很差，极易氧化，并易与化学稳定性很差，极易氧化，并易与H2
11、和和CO2作用。作用。n钚多以氧化物钚多以氧化物PuO2、氮化物、碳化物状态应用，也可以与、氮化物、碳化物状态应用，也可以与UO2混混合（合（(U,Pu)O2）使用，氧化钚的熔点高，化学稳定性好，制备较）使用，氧化钚的熔点高，化学稳定性好，制备较容易，现多用于快中子堆。钚的碳化物容易，现多用于快中子堆。钚的碳化物(U,Pu)C有较高的导热率，有较高的导热率，是有希望的核燃料。是有希望的核燃料。陶瓷型核燃料陶瓷型核燃料燃料的特性燃料的特性芯块的制造芯块的制造技术要求技术要求陶瓷型核燃料主要是二氧化铀陶瓷型核燃料主要是二氧化铀(UO(UO2 2)、碳化铀、碳化铀(UC)(UC)及氮化铀及氮化铀(U
12、N)(UN)，其中二氧化铀是应用最，其中二氧化铀是应用最广、研究最深入的一种。广、研究最深入的一种。11UO2燃料的性质燃料的性质n压水堆主要是用二氧化铀瓷型核燃料，优良特性压水堆主要是用二氧化铀瓷型核燃料，优良特性：q1.熔点高熔点高:2865q2.fcc结构结构(CaF2结构结构)，在熔点下无晶型转变，在熔点下无晶型转变，各向同性，抗辐照稳定性好。各向同性，抗辐照稳定性好。q3.与水和包壳材料的相容性好。与水和包壳材料的相容性好。q4.热中子俘获截面极低热中子俘获截面极低(0.0002 barn)；n与金属铀相比的不足与金属铀相比的不足q1.密度较低密度较低,10.9g/cm3q2.导热率
13、仅为金属铀的十几分之一，温度梯度大导热率仅为金属铀的十几分之一，温度梯度大q3.质脆且硬，由于大温度梯度造成的热应力而开裂。质脆且硬，由于大温度梯度造成的热应力而开裂。可见，陶瓷二氧化铀虽有不足之处；但其优良特性仍是主导可见，陶瓷二氧化铀虽有不足之处；但其优良特性仍是主导的一面，目前动力堆广泛用它作为核燃料。的一面，目前动力堆广泛用它作为核燃料。O/UO/U比状态图比状态图UOUO2 2的晶体结构的晶体结构 12U、Pu及其氧化物的性能及其氧化物的性能13n(1)UO2粉末压制成型粉末压制成型q将松散的粉末压制成具有一定形状、尺寸、密度和强度的坯块将松散的粉末压制成具有一定形状、尺寸、密度和强
14、度的坯块n(2)烧结烧结q将粉末压制成的坯块通过高温烧成陶瓷将粉末压制成的坯块通过高温烧成陶瓷q影响影响UO2高温烧结的因素有：高温烧结的因素有：n粉末性质：颗粒尺寸、形状、多孔性、比表面积、粉末密度、粉末性质：颗粒尺寸、形状、多孔性、比表面积、粉末密度、O/U等。等。n压制参数：粘接剂、润滑剂添加物及坯块密度压制参数：粘接剂、润滑剂添加物及坯块密度n烧结气氛：水冷堆用烧结气氛：水冷堆用UO2芯块生产中均用高温氢气氛烧结，可有芯块生产中均用高温氢气氛烧结，可有效去除超化学计算量的过剩氧，使效去除超化学计算量的过剩氧，使OU接近接近2.00。UO2芯块制备芯块制备14芯块制造对性能的影响芯块制造
15、对性能的影响n二氧化铀燃料的制造对其热学、力学、化学性质以及堆二氧化铀燃料的制造对其热学、力学、化学性质以及堆内行为和裂变产物行为等有较大的影响，主要有：内行为和裂变产物行为等有较大的影响，主要有：q烧结密度，以理论密度的百分数（烧结密度，以理论密度的百分数（TD）来表示）来表示q孔隙率，包括开口孔率和闭口孔率孔隙率，包括开口孔率和闭口孔率q晶格中过剩的氧原子数量晶格中过剩的氧原子数量nUO2芯块的质量要求：芯块的质量要求：q密度密度951.5%理论密度理论密度q开口孔开口孔1%qO/U原子比原子比2.0002.015q晶粒度晶粒度525微米微米q总含氢量总含氢量1400,1400,强度显著降
16、低。强度显著降低。脆性区，温度脆性区，温度12001200，处于塑性，处于塑性脆性转脆性转变温度以下，因热应力呈脆性断裂。变温度以下，因热应力呈脆性断裂。半脆性区，温度半脆性区，温度1200140012001400，有一定塑，有一定塑性，是由完全脆性到完全塑性的过渡区。性，是由完全脆性到完全塑性的过渡区。柱状晶区柱状晶区 等轴晶区等轴晶区不变晶区不变晶区中心区空洞中心区空洞温度约在温度约在18001800、大的温度梯度下，晶粒、大的温度梯度下，晶粒开始定向长大，形成窄而长的柱晶；气孔沿开始定向长大，形成窄而长的柱晶；气孔沿温度梯度的方向向高温端迁移，大的气孔在温度梯度的方向向高温端迁移，大的气
17、孔在高温侧蒸发，在低温侧凝聚，使气孔向高温高温侧蒸发，在低温侧凝聚，使气孔向高温端传输，结果是柱晶区晶粒致密化，而在芯端传输，结果是柱晶区晶粒致密化，而在芯块中心形成空洞。块中心形成空洞。22n芯块开裂芯块开裂q燃料棒内由温度梯度而产生的热应力将使第一区裂开，第三区燃料棒内由温度梯度而产生的热应力将使第一区裂开，第三区在低应力作用下容易流动，因而不会开裂。如果停堆时该区已在低应力作用下容易流动，因而不会开裂。如果停堆时该区已经形成裂纹，将使下次堆运行中使裂纹重新愈合。经形成裂纹，将使下次堆运行中使裂纹重新愈合。q芯块在运行初期的开裂使芯块外径增加，芯块与包壳间隙减小。芯块在运行初期的开裂使芯块
18、外径增加，芯块与包壳间隙减小。随着燃耗的增加，芯块与包壳相接触，发生机械相互作用，这随着燃耗的增加，芯块与包壳相接触，发生机械相互作用，这种接触应力引起芯块内产生新的裂纹，并使包壳管承受应力，种接触应力引起芯块内产生新的裂纹，并使包壳管承受应力，使包壳管外径局部增大。芯块开裂部位往往是包壳管内应力集使包壳管外径局部增大。芯块开裂部位往往是包壳管内应力集中部位，也是造成燃料棒破损的原因。中部位，也是造成燃料棒破损的原因。n重新结晶重新结晶qUO2芯块低的热导率使芯块内存在很大的径向温度梯度，当反芯块低的热导率使芯块内存在很大的径向温度梯度，当反应堆达到运行功率后，很快引起微观组织的变化，也就是说
19、，应堆达到运行功率后，很快引起微观组织的变化，也就是说，原始烧结组织状态将随时间的延长而变化。原始烧结组织状态将随时间的延长而变化。23n密实化是燃料寿命早期出现的一种组织改变密实化是燃料寿命早期出现的一种组织改变q辐照点阵缺陷增多，使燃料物质元素辐照点阵缺陷增多，使燃料物质元素(铀、钚、氧铀、钚、氧)移动速度加快，重移动速度加快，重结晶或烧结体的孔隙封闭，结果是芯块密度增加、半径和长度减小。结晶或烧结体的孔隙封闭，结果是芯块密度增加、半径和长度减小。q在热中子堆和快中子堆的氧化物燃料中都有发生。在热中子堆和快中子堆的氧化物燃料中都有发生。q表现为包壳管在冷却剂作用下发生倒塌，甚至包壳管被压扁
20、，当燃耗表现为包壳管在冷却剂作用下发生倒塌，甚至包壳管被压扁，当燃耗值超过一定时，密实趋势缓和。值超过一定时，密实趋势缓和。n芯块密实化对安全的影响芯块密实化对安全的影响q燃料棒芯块长度缩短，使包壳局部减少芯块支撑，燃料棒芯块长度缩短，使包壳局部减少芯块支撑，包壳管可能被冷却剂压扁，因应变集中而破损，包壳管可能被冷却剂压扁，因应变集中而破损，造成裂变产物的泄漏；造成裂变产物的泄漏；q芯块长度减小，线功率增加，使芯块温度提高；芯块长度减小，线功率增加，使芯块温度提高；q芯块半径减少，间隙加大，间隙导热率下降，芯块半径减少，间隙加大，间隙导热率下降，q这也使芯块温度上升，从而影响燃料棒的安全性。这
21、也使芯块温度上升，从而影响燃料棒的安全性。芯块密实化芯块密实化密实化造成包壳坍塌密实化造成包壳坍塌24芯块密实化的主要原因芯块密实化的主要原因n芯块密实化与内部孔隙的关系芯块密实化与内部孔隙的关系q芯块中小于芯块中小于1微米的孔隙在辐照过程中明显减少或消失，微米的孔隙在辐照过程中明显减少或消失，即使在不发生晶粒长大的不变晶区也会发生密实现象，即使在不发生晶粒长大的不变晶区也会发生密实现象，这说明小于这说明小于1微米的孔隙减少或消失是造成密度增加和微米的孔隙减少或消失是造成密度增加和体积收缩的主要原因；体积收缩的主要原因；q而大于而大于5微米的孔隙体积几乎不变，在基体中大于微米的孔隙体积几乎不变
22、，在基体中大于5微微米的孔隙是制备辐照尺寸稳定芯块的关键。米的孔隙是制备辐照尺寸稳定芯块的关键。25减少芯块密实化的措施减少芯块密实化的措施n从芯块制造角度减少密实化问题的措施从芯块制造角度减少密实化问题的措施q提高芯块的初始密度，使芯块密度达提高芯块的初始密度，使芯块密度达94%T.D以上时，以上时，孔隙减少，密实量也显著减少。孔隙减少，密实量也显著减少。q研制辐照尺寸稳定的芯块，如添加造孔剂，得到大于研制辐照尺寸稳定的芯块，如添加造孔剂，得到大于5微米微米(最好为最好为20微米左右微米左右)孔隙的原始组织，减少小孔隙的原始组织，减少小于于1微米孔隙的体积份额。微米孔隙的体积份额。n从防止密
23、实化对安全性的影响方面从防止密实化对安全性的影响方面q燃料内予冲充一定压力的燃料内予冲充一定压力的He(24MPa)，防止包壳管，防止包壳管的倒塌。的倒塌。26随燃耗增加熔点降低随燃耗增加熔点降低nUO2的真正熔点难以测定的真正熔点难以测定qUO2的熔点随的熔点随O/U比和微量杂质而变化比和微量杂质而变化qUO2在高温下会析出氧，在高温下会析出氧，O/U比在加热过程中要发生变化比在加热过程中要发生变化q因此，不同的研究人员测得的熔点各不相同，但大体都在因此，不同的研究人员测得的熔点各不相同，但大体都在2800oC左右：左右：n辐照后，随着固相裂变产物的积累和辐照后，随着固相裂变产物的积累和O/
24、U比的变化，比的变化，燃料的熔点会有所下降燃料的熔点会有所下降q燃耗每增加燃耗每增加104兆瓦日兆瓦日/吨铀，熔点下降吨铀，熔点下降32oC q未经辐照的未经辐照的UO2的熔点可以取：的熔点可以取：280015oC。q例如，燃耗达例如，燃耗达50000兆瓦日兆瓦日/吨铀的燃料，熔点为吨铀的燃料，熔点为2640oC 27西屋公司的西屋公司的UO2燃料燃料n新燃料相对密度新燃料相对密度95，熔点，熔点:5080F(2804oC)n燃耗每增加燃耗每增加10GWd/tU熔点降低：熔点降低：58F(32oC)n燃料心部最高温度不超过熔点。燃料心部最高温度不超过熔点。28辐照肿胀辐照肿胀n在辐照时铀原子被
25、裂变产物原子取代而产生的尺寸变化在辐照时铀原子被裂变产物原子取代而产生的尺寸变化称为辐照肿胀称为辐照肿胀;肿胀使芯块与包壳贴紧，甚至发生肿胀使芯块与包壳贴紧，甚至发生PCI（Pellet Cladding Interaction 芯块与包壳的相互芯块与包壳的相互作用）效应作用）效应;辐照肿胀是燃料寿命的限制因素之一。辐照肿胀是燃料寿命的限制因素之一。n引起肿胀的裂变产物包括固体和气体两种。引起肿胀的裂变产物包括固体和气体两种。Yi ：裂变产物的产额裂变产物的产额Vi ：裂变产物在燃料中的分体积（包括与其结合的氧在内）裂变产物在燃料中的分体积（包括与其结合的氧在内）VU：铀在燃料中的分体积（包括
26、与其结合的氧在内）铀在燃料中的分体积（包括与其结合的氧在内）b b ：燃耗燃耗29n固体裂变产物固体裂变产物(每原子百分比燃耗导致的肿胀约为每原子百分比燃耗导致的肿胀约为0.32%)q可溶性产物：可与燃料形成固溶体，如钇、稀土元素、锆、铌等可溶性产物：可与燃料形成固溶体，如钇、稀土元素、锆、铌等q金属性夹杂物：如钼、钌、锝、铑、钯等。金属性夹杂物：如钼、钌、锝、铑、钯等。q碱土金属氧化物夹杂：由钡和锶的锆酸盐组成。碱土金属氧化物夹杂：由钡和锶的锆酸盐组成。q其它裂变产物：包括铯、铷、碘等。其它裂变产物：包括铯、铷、碘等。n裂变气体导致的肿胀裂变气体导致的肿胀(肿胀的主要来源肿胀的主要来源)q裂
27、变气体保留在燃料基体内并形成气泡，就会伴随有显著的肿胀；裂变气体保留在燃料基体内并形成气泡，就会伴随有显著的肿胀；q氙、氪是导致肿胀的主要裂变气体，总产额为氙、氪是导致肿胀的主要裂变气体，总产额为2530，它们是稳，它们是稳定同位素，实际上在燃料中完全不溶解，几乎总是聚集成气泡；定同位素，实际上在燃料中完全不溶解，几乎总是聚集成气泡；q裂变气体聚集所导致的肿胀大于固体产物所导致的体积肿胀，同样，裂变气体聚集所导致的肿胀大于固体产物所导致的体积肿胀，同样，也大于氙、氪以原子形式弥散在燃料基体中所导致的体积肿胀。也大于氙、氪以原子形式弥散在燃料基体中所导致的体积肿胀。裂变产物导致的肿胀裂变产物导致
28、的肿胀30n温度及重结晶组织的影响温度及重结晶组织的影响q芯块外缘的不变晶区，温度较低，裂变气体只能以原子状态冻结在基芯块外缘的不变晶区，温度较低，裂变气体只能以原子状态冻结在基体内，肿胀很小可忽略。体内，肿胀很小可忽略。q柱状晶区内，孔隙在温度梯度作用下扫动，孔隙很小，组织致密，无柱状晶区内，孔隙在温度梯度作用下扫动，孔隙很小，组织致密，无明显肿胀，但在等轴晶长大区内，大量气泡被晶界和缺陷捕获，肿胀明显肿胀，但在等轴晶长大区内，大量气泡被晶界和缺陷捕获，肿胀明显。明显。q低于低于1000不发生肿胀。不发生肿胀。12001600温度区间肿胀明显，在更高温温度区间肿胀明显，在更高温度时肿胀很快达
29、到饱和。度时肿胀很快达到饱和。n燃耗的影响燃耗的影响q随燃耗加深而增加随燃耗加深而增加。n芯块原始微观组织的影响芯块原始微观组织的影响q芯块原始密度小，孔隙度大，大部分肿胀被原始制造孔隙所抵消，肿芯块原始密度小，孔隙度大，大部分肿胀被原始制造孔隙所抵消，肿胀也小。胀也小。q芯块开口孔多，裂变气体易释放，肿胀也减小。快中子堆燃耗达芯块开口孔多，裂变气体易释放，肿胀也减小。快中子堆燃耗达105MWd/tU，为抵消肿胀选用芯块密度为，为抵消肿胀选用芯块密度为8085%理论密度。理论密度。影响燃料辐照肿胀的因素影响燃料辐照肿胀的因素31防止肿胀的措施防止肿胀的措施n从芯块组织结构方面从芯块组织结构方面
30、q提高芯块内部孔隙率，降低其烧提高芯块内部孔隙率，降低其烧结密度，利用内部气孔容纳气体结密度，利用内部气孔容纳气体裂变产物，例如对于燃耗高的快裂变产物，例如对于燃耗高的快堆燃料，密度小于堆燃料，密度小于85T.Dq增加表面开口气孔率，使裂变气增加表面开口气孔率，使裂变气体释放到包壳中体释放到包壳中n从芯块外形方面从芯块外形方面q碟形端面容纳肿胀尺寸变化碟形端面容纳肿胀尺寸变化碟形端面容纳肿胀碟形端面容纳肿胀32n氙、氪等裂变气体的释放氙、氪等裂变气体的释放q燃料棒的贮气腔以及与其连通的裂纹内燃料棒的贮气腔以及与其连通的裂纹内q裂变气体释放后，可使燃料棒内压升高裂变气体释放后，可使燃料棒内压升高
31、q裂变气体释放到燃料棒的裂变气体释放到燃料棒的He中，降低了中，降低了He浓度，降低了间隙热导浓度，降低了间隙热导率，对反应堆安全运行有一定的影响。率，对反应堆安全运行有一定的影响。n裂变气体的产生及释放机制裂变气体的产生及释放机制q轻水堆燃耗达轻水堆燃耗达40,000MWd/tU，每，每1cm3的的UO2可产生可产生16cm3（换算到标准状态）的（换算到标准状态）的Xe，Kr惰性气体；惰性气体；q在一定温度下扩散运动进入气泡，引起气泡长大在一定温度下扩散运动进入气泡，引起气泡长大q气泡在无序和定向的运动中不断长大和迁移，并被燃料晶体缺气泡在无序和定向的运动中不断长大和迁移，并被燃料晶体缺陷所
32、捕获。陷所捕获。q气泡在晶界上集聚长大、联合、连网、形成释放通道，气体可气泡在晶界上集聚长大、联合、连网、形成释放通道，气体可通过晶界开裂释放。通过晶界开裂释放。裂变气体的释放裂变气体的释放33裂变气体释放原理裂变气体释放原理气泡在气泡在晶界聚晶界聚集长大集长大开裂释放开裂释放34n温度温度q低于低于1000oC，原子的可动性太低，不能释放或释放量很小。，原子的可动性太低，不能释放或释放量很小。q在在12001600温度范围内，裂变气体原子有一定的可动性温度范围内，裂变气体原子有一定的可动性,气泡能够形成，气泡能够形成，可迁移，但迁移距离很短，晶间气泡密度明显增加，并使晶界变脆和部分开可迁移，
33、但迁移距离很短，晶间气泡密度明显增加，并使晶界变脆和部分开裂，使聚集在晶界附近的气泡释放出来。裂，使聚集在晶界附近的气泡释放出来。q大于大于1600时，气泡和闭口气孔具有较大的可动性，在温度梯度的驱动下，时，气泡和闭口气孔具有较大的可动性，在温度梯度的驱动下，气泡迁移到晶界及裂缝处，使裂变气体几乎全部释放出来。气泡迁移到晶界及裂缝处，使裂变气体几乎全部释放出来。n燃耗燃耗q随着燃耗增加，裂变气体释放率也增加；当芯块温度大于随着燃耗增加，裂变气体释放率也增加；当芯块温度大于1250时，增加的时，增加的趋势较明显，低于趋势较明显，低于1250，趋势不太明显，裂变气体释放率较低。，趋势不太明显，裂变
34、气体释放率较低。n原始组织原始组织q晶粒度大，裂变气体被晶界捕获的几率小，释放率相应减也小。但是，在小晶粒度大，裂变气体被晶界捕获的几率小，释放率相应减也小。但是，在小于于1000和大于和大于1600的温度范围内：晶粒度对气体释放率没有影响；此外，的温度范围内：晶粒度对气体释放率没有影响；此外，特别是芯块制备中如有明显的颗粒边界时，它可成为气体释放的通道。特别是芯块制备中如有明显的颗粒边界时，它可成为气体释放的通道。n堆功率变化堆功率变化q堆功率提升和下降，使芯块温度突然改变，热应力使气泡脆化晶界开裂，裂堆功率提升和下降，使芯块温度突然改变，热应力使气泡脆化晶界开裂，裂变气体释放出来，伴随每次
35、功率变化，气泡释放以台阶式增加。变气体释放出来，伴随每次功率变化，气泡释放以台阶式增加。影响裂变气体释放的因素影响裂变气体释放的因素35氧的重布氧的重布n氧的重布对全面估价燃料运行性能十分重要氧的重布对全面估价燃料运行性能十分重要q燃料的许多性质都和燃料的许多性质都和 O/M比有关；比有关；q氧的径向重布会改变温度分布；氧的径向重布会改变温度分布；qO/M比强烈地影响氧在燃料中的化学位，决定了包壳抗燃料腐蚀的能力；比强烈地影响氧在燃料中的化学位，决定了包壳抗燃料腐蚀的能力；qO/M比还影响氧化物燃料的蠕变特性，从而影响到燃料元件的力学性质；比还影响氧化物燃料的蠕变特性，从而影响到燃料元件的力学
36、性质；qO/M比还强烈地影响燃料内各种物质的扩散系数，所以氧的重布间接地影响比还强烈地影响燃料内各种物质的扩散系数，所以氧的重布间接地影响裂变气体气泡形成的现象，从而导致肿胀，或导致释放。裂变气体气泡形成的现象，从而导致肿胀，或导致释放。n氧迁移的驱动力氧迁移的驱动力表明：只要有温度梯度，与成分均匀的燃料相平衡的氧分压就要发生变表明：只要有温度梯度，与成分均匀的燃料相平衡的氧分压就要发生变化。就是说，温度梯度造成气相中存在着氧分压梯度，因此氧会通过气化。就是说，温度梯度造成气相中存在着氧分压梯度，因此氧会通过气相或固态扩散沿温度梯度而移动。相或固态扩散沿温度梯度而移动。36n氧迁移驱动力方程说
37、明：氧迁移驱动力方程说明：q因为因为H是负的，温度最高的燃料部分上方，氧压也最高。可以预料，是负的，温度最高的燃料部分上方，氧压也最高。可以预料，过一定时间之后，氧应该从燃料的中央移向燃料块的周边，从而燃过一定时间之后，氧应该从燃料的中央移向燃料块的周边，从而燃料表面的料表面的OM比应高于燃料中央。实验已经证明，氧的重布确实会比应高于燃料中央。实验已经证明，氧的重布确实会发生，但并不总是按照上述理论预期的那样发生的。发生，但并不总是按照上述理论预期的那样发生的。nMarkin-Rand-Roberts 氧输运理论氧输运理论q为为了了解解释释所所观观察察到到的的氧氧重重布布的的方方向向和和这这种
38、种效效应应的的大大小小，Markin，Rand和和 Roberts提提出出了了一一个个氧氧在在气气相相中中的的输输送送机机理理。他他们们指指出出，即即使使是是核核纯纯级级的的UO2，也也含含有有百百万万分分之之几几的的碳碳杂杂质质，当当这这种种燃燃料料达达到到运运行行温温度度时时，燃燃料料中中的的杂杂质质碳碳就就可可能能以以CO2或或CO的的形形式式挥挥发发，然然后后和和早早已已存存在在的的、充充满满燃燃料料元元件件中中全全部部空空隙隙体体积积的的惰惰性性气气体体（填填充充气气体体氦氦或或裂裂变变气气体体氙氙和和氪氪）混混合合。考考虑虑到到燃燃料料元元件件中中储储气气室室的的体体积积，可可以以
39、证证明明出出，1到到10pmm的的杂杂质质含含量量就就会会产产生生 0.1到到 1个个大大气气压压的的含含碳碳气气体体。估估计计 CO2、CO和和惰惰性性气气体体的的这这种种混混合合物物有有可可能能充充满满燃燃料料块中的裂纹或内部连通的气孔及燃料上部的储气室。块中的裂纹或内部连通的气孔及燃料上部的储气室。37氧以氧以CO2和和CO互扩散的方式在超化学计量氧化物中发生迁移过程如下：互扩散的方式在超化学计量氧化物中发生迁移过程如下：CO2从从冷冷区区扩扩散散到到热热区区并并在在那那里里将将氧氧沉沉积积在在固固体体中中，与与此此同同时时CO2被被转转变变成成CO，而而后后又又扩扩散散回回到到冷冷区区
40、。在在冷冷区区，CO从从燃燃料料中中摄摄取取氧氧变变为为CO2，再再扩扩散散到到热热区区。CO和和CO2的的这这种种循循环环运运动动并并未未使使碳碳产产生生净净的的迁迁移移。但但却却输运了氧（一直达到稳态为止）。输运了氧（一直达到稳态为止）。CO2-CO机机理理对对氧氧的的输输运运提提供供了了一一个个似似乎乎是是合合理理的的解解释释，其其理理由由是是CO2和和CO的的压压力力通通常常比比别别的的含含氧氧物物要要高高得得多多（至至少少在在超超化化学学计计量量氧氧化化物物中中）。通通过过一一个个包包括括O2在在内内的的平平衡衡反反应应而而相相互互联联系系的的任任何何一一对对气气体体分分子子都都能能
41、起起到到CO2和和CO的的输输运运作作用用。例例如如H2OH2。混混合合物物，就就我我们们关关心心的的输输运运氧氧的的能能力力来来说说，相相当当于于CO2CO混混合合物物。但但是是，反反应应堆堆燃燃料料元元件件的的金金属属包包壳壳在在运运行行温温度度下下很很容容易易渗渗透透氢氢，因因此此，即即使使在在开开始始时时大大量量存存在在这这种种杂杂质质，很很快它就会消失于冷却剂中。快它就会消失于冷却剂中。这样热端氧含量增加，冷端含氧量相应减少。这样热端氧含量增加，冷端含氧量相应减少。而而在在欠欠化化学学计计算算量量氧氧化化物物燃燃料料中中，氧氧的的重重新新分分布布则则以以反反向向为为主主。使使冷冷端端
42、浓浓集集氧氧，热热端端失失去去氧氧，这这个个特特性性无无论论是是氧氧化化铀铀，或或是是氧氧化化铀铀钚钚混混合合氧氧化化物都相同。物都相同。38n裂变产物中，铯、铷、碘等元素具有挥发性，其中低裂变产物中，铯、铷、碘等元素具有挥发性，其中低密度、高产额的铯最为重要。它象气体一样，与挥发密度、高产额的铯最为重要。它象气体一样，与挥发性元素一起往燃料较冷的部分迁移。铯元素迁移是简性元素一起往燃料较冷的部分迁移。铯元素迁移是简单的蒸馏过程，铯冷凝在冷的表面上；特别是冷凝在单的蒸馏过程，铯冷凝在冷的表面上；特别是冷凝在锆包壳管上，它对包壳管壳有一定的侵蚀性，使包壳锆包壳管上，它对包壳管壳有一定的侵蚀性，使
43、包壳管内壁受到腐蚀或应力腐蚀。管内壁受到腐蚀或应力腐蚀。可挥发性裂变产物再分布可挥发性裂变产物再分布39思考题思考题n1 核燃料的性能要求有哪些？为什么核燃料的性能要求有哪些？为什么UO2陶瓷型燃料陶瓷型燃料成为反应堆首选燃料？成为反应堆首选燃料？n2 随燃耗的增加，随燃耗的增加，UO2燃料会发生哪些变化？燃料会发生哪些变化？n3 简述引起核燃料辐照肿胀的因素简述引起核燃料辐照肿胀的因素n4 UO2核燃料随燃耗增加组织的变化规律核燃料随燃耗增加组织的变化规律n5 简述简述PCI作用的原因、机理和破坏形式作用的原因、机理和破坏形式n6 UO2核燃料的裂变产物包括哪些？核燃料的裂变产物包括哪些？n7 引起引起UO2核燃料辐照肿胀的主要因素是什么？核燃料辐照肿胀的主要因素是什么？n8 解释密实化的概念，简述防止密实化的方法解释密实化的概念，简述防止密实化的方法n9 计算秦山核电站换料时燃耗引起的燃料熔点下降值计算秦山核电站换料时燃耗引起的燃料熔点下降值n10简述简述UO2芯块中裂变气体的产生及释放情况芯块中裂变气体的产生及释放情况