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1、催化剂密相装填过程的离散元法模拟及实验研究姚晟 冯永康（江苏天鹏石化特种工程 江苏南京 210001）刘雪东 潘兵 刘文明 卢洲（常州大学机械工程学院 江苏常州 213016）摘要：采用颗粒离散元法DEM方法，对一种三叶草状催化剂颗粒在反应器密相装填过程进行数值仿真模拟，获得催化剂颗粒在密相装填装置椭圆形布料盘内部及在反应器内密相装填分布过程催化剂运动行为的相关信息，并与实验结果进行对比，发现模拟和实验中都出现了催化剂床层中心催化剂分布较少，周围催化剂分布较多的情况。结果表明，用离散元方法可以模拟催化剂颗粒的装填过程，对优化装填装置及提高催化剂装填质量具有指导意义。关键词：催化剂 密相装填 离
2、散元法 数值模拟1 引 言在催化反应过程中，催化剂的性能起着至关重要的作用。研究发现，催化剂的装填对催化剂的催化性能和使用寿命极为重要。因为催化剂床层是否架桥，床层高度是否一致将会影响床层的堆密度和压力降的均一性，从而影响催化剂的效率和装置的安全性1。密相装填是一种催化剂定向装填技术，它利用专门的密相装填设备，通过布料盘将催化剂颗粒沿反应器径向抛撒，使催化剂在反应器内沿半径方向呈放射状规整排列，降低了床层孔隙率，提高了催化剂的装填密度，改善了床层温度分布并且减少了沟流现象的发生2。但是对于不同的密相装填设备，催化剂装填的纵向和径向的均匀性也不一样，它直接关系到催化剂的效率和使用寿命3。因此，近
3、些年来关于密相装填的研究越来越受到石油化工企业和研究单位的重视。离散元法(Discrete element methods4。自问世以来，离散元法在粉体工程应用领域中发挥了其它数值算法不可替代的作用，被广泛地应用于粉体在复杂物理场作用下的复杂动力学行为的研究和多相混合材料介质或具有复杂结构的材料其力学特性的研究中。它涉及到粉末加工、研磨技术、混合搅拌等工业加工和粮食等颗粒离散体的仓储和运输等生产实践领域中511。但是迄今为止，对催化剂密相装填过程进行离散元模拟研究还没有涉及，本文采用离散元法，通过离散元软件对催化剂密相装填过程进行模拟仿真，并通过实验来验证模拟结果。2 离散单元法原理2.1 离
4、散元法的基本思想离散元法的基本思想是，将散体看成具有一定形状和质量的颗粒集合，赋予接触颗粒间及颗粒与接触边界间某种接触力学模型和模型中的参数，以考虑颗粒之间及颗粒与边界的接触作用和散粒体与边界的不同物理机械性质。离散元法采用动态松弛法、牛顿第二定律和时步迭代求解每个颗粒的运动速度和位移，确定在每一个时间步长所有颗粒的受力及位移，并更新所有颗粒的位置。通过对每个颗粒的微观运动进行跟踪计算，得到整个研究对象的宏观运动规律。离散元法的基本思想主要有两个方面的意义：一个是接触模型，即力-位移关系；另一个是牛顿第二定律。接触模型用于单元接触力的计算，牛顿第二运动定律则用于求解单元的位移、速度及加速度。由
5、于离散元法是建立在牛顿运动定律和不同的接触模型的基础之上，因此改变颗粒和边界的离散元法分析模型、接触力学模型及参数，可以分析不同散粒物料与不同边界的接触作用及其对散粒物料运动的影响。2.2 离散元法的颗粒接触模型离散单元法的颗粒模型是将颗粒与颗粒、颗粒与边界的接触采用振动运动方程进行模拟。将颗粒接触过程的振动运动进行法向和切向分解，颗粒接触过程的法向振动运动方程为： （1）颗粒接触过程的切向振动运动表现为切向滑动与颗粒的滚动： （2） （3）式中，为颗粒的等效质量；为颗粒的等效转动惯量；s为旋转半径；分别为颗粒的法向和切向相对位移；为颗粒自身的旋转角度；分别为颗粒所受外力的法向分量和切向分量；
6、M为颗粒所受外力矩；为接触模型中的切向弹性系数；为接触模型中的法向及切向阻尼系数。颗粒切向滑动与颗粒的滚动同时受颗粒之间的摩擦力的影响，由滑动模型可以建立颗粒的切向滑动与滚动的极限判断条件： （4）式中，为颗粒的摩擦系数；为符号函数，且。 2.3 颗粒运动方程模型根据力-位移关系，可以由位移得到颗粒受到的作用力。在整个过程中要用到的位移则可根据牛顿第二定律计算得出。由牛顿第二定律，得出颗粒的运动方程如下： （5）其中，分别为颗粒的加速度和角加速度；分别为颗粒的质量和转动惯量；分别为颗粒在质心处受到的合外力和合外力矩。利用中心差分法对上式进行数值积分，得到以两次迭代时间步长的中心点表示的更新速度
7、为： （6）其中，是时间步长，对应时间。对上式进行积分，可得到关于位移的等式： （7）由此，得到了颗粒的新的位移值，将该新位移代入力-位移关系计算新的作用力，如此反复循环，实现跟踪每个颗粒在任意时刻的运动。3 密相装填的离散元模拟与实验本文以一种椭圆形催化剂密相装填分布装置为研究对象，采用离散元方法模拟其装填催化剂的过程，得到催化剂颗粒从进入布料盘到被抛撒出来直至落入反应器整个过程的运动情况以及催化剂颗粒最终在反应器中的分布情况，将模拟的结果和实验的结果进行比较分析，得出相关结论。3.1 计算模型及参数选择通过三维CAD软件建立实体和边界的模型，将建好的CAD模型导入离散元软件，如图1所示。反
8、应器筒体为一圆柱体，直径为3m，高度2m。布料盘的直径为350mm。颗粒单元采用21个基本球单元来模拟真实的三叶草型催化剂，如图2所示。基本球单元的直径为2mm，三叶草催化剂的总长度为8mm。 图1 装填设备及反应器示意图 图2 三叶草型催化剂催化剂颗粒的主要成份为Al2O3，反应器筒体和布料盘材料为碳素钢，DEM模型中涉及的相关参数如表1所示。表1 DEM模拟过程相关参数设置相关材料的参数数据参数钢(筒体和布料盘)Al 2O3(催化剂)泊松比切向模量/Pa71010108-378003200DEM其他相关参数项目催化剂与催化剂催化剂与反应器恢复系数静摩擦系数动摩擦系数布料盘转速150r/mi
9、n颗粒产生速度10000个/s时间步/s4e-63.2 催化剂密相装填过程的模拟及分析图3为布料盘装填催化剂颗粒的动态仿真图。为了研究催化剂颗粒在整个装填过程的运动情况，选取单个颗粒进行跟踪分析，颗粒ID为823。图4显示了该催化剂颗粒的运动轨迹，从图中可以看出，颗粒落入布料盘以后，先跟随布料盘一起运动，一段时间后被布料盘甩出，然后在重力的作用下落入反应器底部，并在筒底滑行一小段距离直到停止。图5为此催化剂颗粒X轴方向、Y轴方向(重力加速度方向)、Z轴方向的速度随时间的变化情况。图5表明，催化剂颗粒在0.10.2s之间，在重力的作用下向下运动，0.2s时开始跟随布料盘一起运动，Vx、Vz增加，
10、Vy减小；0.20.52s之间由于颗粒与颗粒、颗粒与布料盘的碰撞，Vx、Vy、Vz不断发生改变，0.521.04s之间，Vx、Vz保持恒定，Vy增加且呈线性变化，满足牛顿第二定律，说明这段时间内该颗粒未与任何颗粒发生接触或碰撞，在重力的作用下作抛物线运动；从1.04s开始，颗粒速度急剧下降，1.16s以后颗粒趋于静止。此外，从图6颗粒总能量的变化情况也可以得出上述结论。在0.20.52s，该颗粒的总能量不断增加，0.521.04s总能量减少，1.041.16s则急剧变化为零，之后基本保持不变，说明催化剂颗粒已落入反应器底部，并逐渐趋于静止。图6 颗粒总能量与时间关系图5 颗粒速度与时间关系图3
11、 布料盘抛撒催化剂示意图 图4 单颗粒运动轨迹图7为催化剂颗粒与反应器和布料盘底部中心的距离。Distance1表示该颗粒距离布料盘底部中心点的距离，Distance2为该颗粒距离反应器底部中心的距离。由此图可以得到催化剂颗粒分布半径为1363mm。为了观察催化剂颗粒在反应器中的分布情况，在反应器底部，选取底面边长为30003000（mm），高为50mm的立方体所在范围进行研究，并将该区域分成64等份，如图8所示。方格中的数字表示该方格区域催化剂颗粒分布的数目。从图8可以明显看出反应器底部中心催化剂颗粒分布较少，周围催化剂颗粒分布较多，这一结果表明，用这种装填设备装填催化剂时，催化剂床层会出现
12、中心凹陷的现象。图7 催化剂颗粒与反应器和布料盘底部中心的距离 图8 催化剂颗粒分布情况3.3 实验部分 在实验室搭建了实验平台，如图9所示，采用相近的参数对这种设备的装填情况进行了多次实验，实验的结果和上述模拟的结果类似，都出现中心催化剂偏少，周围催化剂较多的现象，如图10所示。 图9 实验装置 图10 实验结果针对上述装填设备存在的不足，通过模拟与实验相结合的方法，对布料盘的结构做了相应调整，在布料盘锥度和开槽结构上做了改进，已开发出一种新型的催化剂密相装填设备，装备实现了催化剂连续进料，加料过程实现PLC控制，实现了加料速度及催化剂装填密度的可靠调节。该催化剂密相装填装置已在江苏天鹏石化
13、特种工程试验基地及阿克苏诺贝尔乙烯胺（宁波）进行了催化剂密相装填试验与实际装填，催化剂床层料面分布均匀，取得了预期效果。4 结 论（1）用离散元模拟催化剂密相装填过程，不仅可以了解催化剂颗粒在整个装填过程中的运动情况，包括速度，运行时间、位置等，还可以得到催化剂颗粒在反应器中分布的情况，计算出其装填的密度和速度等。文章中，模拟的结果和实验的结果基本吻合，表明可以将离散元法应用到催化剂的装填过程中。（2）将离散元法计算与计算机仿真结合在一起，可以有效地解决催化剂颗粒与反应器的接触作用和颗粒群体动力学问题。在设计阶段通过修改装填设备的CAD模型，能对不同结构和尺寸的设备进行性能分析和评价，以实现其
14、结构方案和尺寸参数的优化。参考文献1王尚弟,孙俊全.催化剂工程导论M.北京:化学工业出版社,20012韩崇仁.加氢裂化工艺与工程M.北京:中国石化出版社,20013J.D. Llamasa,F.Lesagea,G.Wildb. Radial dispersion in trickle-bed reactors:Comparison between sock and dense loadingsJ. Chemical Engineering Science,2010,65:5385414Cundall P. A., Strack O. L. A discrete numerical model
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