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1、光学性质1第1页，共94页，编辑于2022年，星期四2目前，对电介质光学性质及其应用的研究是电介质各种性质及其应用的研究中最为活跃的领域之一。电介质的光学性质主要包括三个最基本的光学效应电光效应、弹光效应和非线性光学效应。本章将分别介绍它们的基本概念以及数学描述。第2页，共94页，编辑于2022年，星期四3此外，还将讨论透明铁电陶瓷的电光效应，包括电控双折射效应和电控光散射效应，以及场致相变电控光散射效应和光铁电效应。这些效应广泛地应用于激光的调制、偏转、锁模、光倍频、光参量放大和震荡以及光学存储、显示等等方面。第3页，共94页，编辑于2022年，星期四4电光效应电光效应 electro-op
2、ticalelectro-optical外加电场引起电介质折射率改变的现象称为电光效应。外加电场可以使单折射物质（光学各向同性）变为双折射物质（光学各向异性），也可使本来就具有双折射的物质进一步改变其各向异性性质，这类现象都属于电光效应。第4页，共94页，编辑于2022年，星期四5从光的电磁理论可知，介质折射率完全决定于它的光频介电常数。在通常情况下，电场较小，介电方程用下述线性关系描述:第5页，共94页，编辑于2022年，星期四6此时介电常数mn=Dm/En是一个与电场无关的常数，因而折射率:也与电场无关。但是当电场强度较大时，D和E之间呈现出非线性关系。第6页，共94页，编辑于2022年，
3、星期四7在介电主轴系中，某一主轴方向上，D和E之间的非线性关系可以展成下列幂级数形式:（9-1）第7页，共94页，编辑于2022年，星期四8所以，在电场较大时，介电常数以及折射率都是电场的函数。折射率对电场的函数关系常写成以下幂级数形式:（9-2）式中第一项n0与电场无关，为弱电场下的折射率；第8页，共94页，编辑于2022年，星期四9PockelsPockels效应和效应和KerrKerr效应效应第二项表示折射率与电场的一次方成正比，称为一次电光效应，或玻克尔斯（Pockels）效应；第三项表示折射率与电场二次方成正比，称为二次电光效应，或克尔（Kerr）效应。第9页，共94页，编辑于202
4、2年，星期四10具有对称中心的晶体，式（9-2）中的奇次项为零，只存在偶次项；不具有对称中心的晶体，式（9-2）中的所有各项均不为零。这就是说，一次电光效应只存在于不具有对称中心的20类点群中（432点群不具有对称中心，但因对称性较高，仍无一次电光效应），故压电晶体一定具有一次电光效应，而二次电光效应则存在于一切透明介质中。第10页，共94页，编辑于2022年，星期四11一次电光效应比二次电光效应显著的多，对于压电晶体总是用其一次电光效应，利用二次电光效应的材料主要是立方晶系材料和某些液体（如硝基苯）。它们不具有一次电光效应，但二次电光效应较大。第11页，共94页，编辑于2022年，星期四12
5、有些铁电晶体如KTaO3、BaTiO3、KTN等，在居里点以上属于立方晶系m3m点群，具有较大的二次电光效应，也是常用的二次电光效应材料。但在居里点温度以下，它们的对称性降低，变为铁电晶体，克尔效应不显著。第12页，共94页，编辑于2022年，星期四13光率体椭球光率体椭球晶体的光学性质常用晶体光率体来描述，它直观、方便。电场引起晶体折射率的改变反映为光率体大小、形状和方位的改变。所以，电光效应在数学上不用式（9-2）描述，而是用光率体椭球随电场的变化来描述，即:第13页，共94页，编辑于2022年，星期四14其中:(9-3)第14页，共94页，编辑于2022年，星期四15（9-5）显然对于一
6、次电光效应有:（9-4）对于二次电光效应有:第15页，共94页，编辑于2022年，星期四16式中mn,k称为线性电光系数或玻克尔斯系数，为三阶张量，下标m,n可以互换，因此可简化下标，记为a,k，单位是m/V。gmn,kl称为二次电光系数或克尔系数，四阶不对称张量。下标m和n，k和l之间可以互换，因 此 可 用 简 化 下 标，记 为 gij（i,j=1,2,3,4,5,6），但是下标i,j不能互换，gij的单位是m2/V2。第16页，共94页，编辑于2022年，星期四17在物理学上有时又引用另一个电光系数，它表示椭球参数的变化与极化强度之间的关系:（9-3）第17页，共94页，编辑于2022
7、年，星期四18式中mn,k是用极化强度表示的电光系数时的线性电光系数，单位是m2/C；gmn,k是用极化强度表示的电光系数时的二次电光系数，单位是m4/C2。（9-4）(9-5)对于一次电光效应，表达式为:对于二次电光效应有:第18页，共94页，编辑于2022年，星期四19与式（9-4）比较可得，在介电主轴系中有关系式:（9-6）第19页，共94页，编辑于2022年，星期四20同样可得:（9-7）式中0为真空介电常数，Kk、Kl为晶体相对介电常数的住值。第20页，共94页，编辑于2022年，星期四21在描述电光效应的物理过程时，常用系数mn,k和gmn,kl；而在电光效应的应用时则常用到mn,
8、k和gmn,k。二十种具有非中心对称点群的压电晶体的线性电光系数张量与压电常数张量d均为非对称三阶张量，故晶体对称性对它们的影响相同。第21页，共94页，编辑于2022年，星期四22但压电常数是后两个下标简约，线性电光系数是前两个下标简约。因此矩阵的形式是同类型晶体d矩阵的转置，且各矩阵元a,k前不再出现系数2。32点群晶体的二次电光系数张量与同类型晶体的弹性刚度常数张量的矩阵形式相同。第22页，共94页，编辑于2022年，星期四23在研究晶体的电光效应时，必须考虑晶体的力学状态，即晶体是处于自由状态（应变0）还是处于夹持状态（应变=0）。如果晶体处于自由状态，则由于逆压电效应和电致伸缩效应，
9、外加电场将导致材料的应变，此应变与电场关系为：（9-8）第23页，共94页，编辑于2022年，星期四24由于弹光效应（见下节），应变Smn引起晶体椭球参数的改变为：所以，在力学自由状态下，式（9-3）变为：（9-9）第24页，共94页，编辑于2022年，星期四25PEij,kl在恒定电场下晶体的弹光系数；dk,mn晶体的压电应变系数；qmn,kl晶体的电致伸缩系数。式（9-10）和（9-11）表明，自由电光系数Tij,k和gTij,kl均由两部分组成。式中：（9-10）（9-11）第25页，共94页，编辑于2022年，星期四26一部分表示外加电场对晶体折射率的直接贡献；另一部分表示压电应变与电
10、致伸缩应变通过弹光效应所引起的电光系数的增加。所以，力学自由状态的电光效应总是大于束缚状态的电光效应，电光晶体常用于自由状态。第26页，共94页，编辑于2022年，星期四27通常测量到的是自由电光系数。要测出束缚态电光系数（或称真正的电光系数），可使晶体处于夹持状态，或使测试电场频率远高于晶体的固有振动频率,即f10v/2l，l是晶体振动方向的长度，v是晶体中的声速）。第27页，共94页，编辑于2022年，星期四28式（9-8）亦可写成应变与极化强度的关系：于是：（9-12）第28页，共94页，编辑于2022年，星期四29式中：（9-13）（9-14）bk,mn表示用极化强度描述的压电应变时的
11、压电常数；Qmn,kl是用极化强度描述电致伸缩应变时的电致伸缩系数。表9-1给出了部分晶体的线性电光系数和二次电光系数。第29页，共94页，编辑于2022年，星期四30晶体晶体点群点群 ijij(1010-12-12m m2 2/V)/V)g gijij(m(m4 4/V/V2 2)折射率折射率居里点居里点KHKH2 2POPO4 4(KDP)(KDP)T T6363=-10.5=-10.5，S S6363=9.7=9.7，T T4141=8.6=8.6n no o=1.5069=1.5069n ne e=1.4664=1.4664SrSr0.750.75BaBa0.250.25NbNb2 2
12、O O6 64mm4mm T T3333=1300=1300，T T1313=66=66，T T5151=40=40，T TC C=1400,=1400,S SC C=1066=1066，n no o=2.3117=2.3117n ne e=2.2987=2.2987KTaOKTaO3 3m3mm3mg g1111-g-g1212=0.16,g=0.16,g4444=0.12=0.12n=2.24n=2.244K4KKTaKTa0.650.65NbNb0.350.35O O3 3m3mm3mg g1111-g g1212=0.174,g=0.174,g1111=0.136,=0.136,g g
13、1212=-0.038,g=-0.038,g4444=0.147=0.147n=2.29n=2.29283K283KBaTiOBaTiO3 3m3mm3mg g1111-g-g1212=0.13,g=0.13,gT T1111-g gT T1212=0.088,g=0.088,gS S1111-g gS S1212=0.031,=0.031,n=2.40n=2.40392K392KSrTiOSrTiO3 3m3mm3mg g1111-g-g1212=0.14=0.14n=2.38n=2.3833K33K注：注：C C=(n=(ne e/n/no o)3 3 C33C33-1313；T T代表恒
14、应力，代表恒应力，S S代表恒应变。代表恒应变。表表9-1 9-1 部分晶体的线性电光系数和二次电光系数部分晶体的线性电光系数和二次电光系数第30页，共94页，编辑于2022年，星期四31弹光效应弹光效应 弹光效应又名压光效应，它是指介质由于受压力的作用而引起折射率的改变的现象。在应力作用下，单折射率物质变为双折射率物质，或者双折射率物质的双折射性质进一步改变，这类现象都称为弹光效应。弹光效应存在于一切透明介质中（无论是晶体还是非晶体，固体还是液体），自然也存在与压电晶体中。第31页，共94页，编辑于2022年，星期四32从热力学理论中已经知道，所有物质都具有电致伸缩效应。电致伸缩系数Qmnj
15、以En=-(2QmnjTj)Dm的形式出现在压电方程中，它表示应力对介电隔离率的改变。而晶体介电隔离率（介电常数的倒数）的改变就会导致晶体的折射率的改变，这就是弹光效应产生的物理原因。所以，凡是电致伸缩系数较大的透明介质，也必定具有较大的弹光效应。第32页，共94页，编辑于2022年，星期四33与电光效应类似，应力引起介质折射率的改变，也可用用应力引起介质光率体椭球参数的改变来描述。在通常情况下，应力较小，应力的二次项的影响可以忽略。于是，椭球参数随应力的变化关系可写为：(9-15)第33页，共94页，编辑于2022年，星期四34此即用应力表示的弹光效应方程（或称压光效应方程）。式中mn,kl
16、称为压光应力系数或压光系数，是四阶张量。因为椭球参数Bmn和应力分量Tkl均为二阶张量元，下标m和n，k和l可以互换位置，于是可采用前面 的 简 约 下 标，把 mn,kl写 成 ij（i,j=1,2,3,4,5,6），这样张量最多36个分量。第34页，共94页，编辑于2022年，星期四35由于晶体对称性的影响，除三斜晶系外，各晶类不为零的ij分量数目还将进一步减小。采用简约下标后，式（9-15）写成：(9-16)第35页，共94页，编辑于2022年，星期四36矩阵形式为：(9-17)第36页，共94页，编辑于2022年，星期四37弹光效应方程也可用应变来表示，即：式中pij也称为压光应变系数
17、或弹光系数，与前面讨论相同，也是一个四阶张量，具有36个分量。或写成：(9-18)第37页，共94页，编辑于2022年，星期四38由弹性理论知：(9-19)与式（9-16）比较得：故：第38页，共94页，编辑于2022年，星期四39同样可得：式中skj和Ckj分别是介质的弹性柔顺常数和弹性刚度常数。(9-20)式（9-19）和（9-20）分别表示压光系数或弹光系数和弹性常数之间的关系。第39页，共94页，编辑于2022年，星期四40弹光系数pij无量纲，压光系数ij具有弹性柔顺常数的量纲。各晶类弹光系数和压光系数张量的矩阵形式与二次电光系数的矩阵形式相同。但是，在三方晶系和六方晶系的各矩阵元中
18、不出现倍乘因子2，而且弹光系数p66=(p11-p22)/2。部分材料的弹光系数值列于表9-2中。第40页，共94页，编辑于2022年，星期四41表表9-2 9-2 部分材料的弹光系数部分材料的弹光系数材料材料测试测试波长波长(nm)(nm)p p1111p p1212p p1313p p3131p p3333P P4444p p4141p p1414p p6666石英玻石英玻璃璃0.630.630.1210.1210.2700.270-0.075-0.075LiNbOLiNbO3 30.630.630.0360.0360.0720.0720.090.092 20.1780.1780.0880
19、.0880.1550.155YIGYIG1.151.150.0250.0250.0730.0730.0240.0240.0310.031LiTaOLiTaO3 30.630.630.08040.08040.08040.08040.090.094 40.0860.0860.1500.150ADPADP0.630.630.3020.3020.2460.2460.230.236 60.1950.1950.2360.2360.0750.075KDPKDP0.630.630.2510.2510.2490.2490.240.246 60.2250.2250.2210.2210.0580.058-石英石英0
20、.6330.6330.4060.4060.2770.2770.300.304 40.5030.5030.3340.3340.0920.092第41页，共94页，编辑于2022年，星期四42代入式（9-18）得：因为在介电主轴系中有Bij=1/Kij（Kij是介质的相对介电常数），故有：(9-21)第42页，共94页，编辑于2022年，星期四43式中Koii、Kojj分别是未应变前介质在主轴i和j方向的相对介电常数。式（9-16）、（9-18）和（9-21）是弹光效应的基本方程式。第43页，共94页，编辑于2022年，星期四44当弹性应变以弹性波的形式存在于介质中时，光将被介质中的弹性波衍射或散
21、射，这种现象称为声光效应。介质中存在弹性波就是指介质中存在这随时间和空间周期性变化的弹性应变Smn(r,t)，因而介质中各点的折射系数或介电常数将会随该点的弹性应变而发生相的周期变化。第44页，共94页，编辑于2022年，星期四45这样，介电常数就成为时空坐标的函数：再引入麦克斯韦方程求解，就可得到由弹性波散射的电磁波表示式。将此式代入到介电方程：第45页，共94页，编辑于2022年，星期四46这是求解声光效应的一种比较严格的传统方法。其次，喇曼-拉斯（Raman-Nath）引用位相光栅的概念对声光相互作用作简化处理，得出与低角衍射实验现象比较符合的结果。布哈蒂亚（Bhatia）和诺伯尔（No
22、ble）还提出了处理声光相互作用的积分方程法，此法在理论上比较严格，但数学推导复杂。第46页，共94页，编辑于2022年，星期四47非线性光学效应非线性光学效应 在晶体的某一介电主轴方向上，电位移D按E的幂级数展开为：（9-22）或者：第47页，共94页，编辑于2022年，星期四48量子力学计算表明式中各项比例系数逐项下降7至8个数量级。在传统光源情况下，光波场强很小，因此，除了第一项以外均可忽略。此时有D=E或P（1）=0（1）E，此即以前讲到的电极化的线性近似。第48页，共94页，编辑于2022年，星期四49但是由于激光器获得的相干强光，其光波场强已不难达到每厘米几百万伏。因此式（9-22
23、）中的二次、三次甚至更高次项的均可产生能够观测到的效应，这些效应通称为非线性光学效应，其中最重要的是二次效应。第49页，共94页，编辑于2022年，星期四50Second Harmonic Generation SHGSecond Harmonic Generation SHG若入射光为一单色简谐波，则由式（9-22）第二项可得：可见，在电极化强度P(2)中将出现以2随时间变化的简谐波。该简谐波将辐射频率为2的次电磁波。此即光学二次谐波效应或称倍频效应。式（9-23）中直流项称为光整流效应。这两个效应都在1961年被观察到。（9-23）第50页，共94页，编辑于2022年，星期四51若入射光是
24、两个不同频率的简谐波，则光场平方为(E10cos(1t)+E20cos(2t)2，代入式（9-22）第二项，不难看出，此时在P(2)中应包含有频率为21、22、1+2、1-2和直流项。因而在一定条件下将分别辐射出频率为21、22、1+2、1-2的次电磁波，此即光学倍频效应、和频效应以及差频效应。第51页，共94页，编辑于2022年，星期四52如果进一步考查（9-22）式第三项，则在单色光入射下，产生三次谐波；在三个不同频率的入射波作用下，产生复杂的光学混频效应。因为通常情况下第三项的贡献远比第二项小，不易激发，目前尚无广泛的实用价值。第52页，共94页，编辑于2022年，星期四53考虑到晶体的
25、各向异性，在一般情况下，式（9-22）应确切表示为：（9-24）或者把上式中不同项的贡献分别用分量形式表示为：（9-25）第53页，共94页，编辑于2022年，星期四54式中：(1)ij为线性电极化率，是二阶张量；(2)ijk为二阶非线性极化率，是三阶张量；(3)ijkl为三阶非线性极化率，是四阶张量。在i轴上的总极化强度为：第54页，共94页，编辑于2022年，星期四55目前应用最多的是二阶非线性效应。对于具有对称中心的晶体，所有奇次阶张量均为零，因此(2)ijk为零。这就是说，二阶非线性光学效应只能存在于不具有对称中心的各向异性介质中，常把这些介质称为光学非线性介质；具有对称中心的介质称为
26、线性介质。第55页，共94页，编辑于2022年，星期四56这里只考虑电偶极近似。如果考虑到高次矩-电四矩和磁偶极近矩似，则在各向异性和具有对称中心的晶体中也可产生二次谐波效应，只不过更微弱罢了。第56页，共94页，编辑于2022年，星期四57实验上以在方解石（具有对称中心）中观察到极微弱的二次谐波效应。(2)ijk足标中的后两个足标j、k表示电场分量，因此在忽略极化的色散效应时，j、k对称可换，可采用简 约 下 标，常 将(2)ijk写 成(2)ia（a=1,2,3,4,5,6）。第57页，共94页，编辑于2022年，星期四58晶体的二阶非线性极化率张量和压电张量具有相同的张量元组成，只是在压
27、电张量矩阵中出现因子2的分量，在(2)张量矩阵元中不再出现因子2。因为压电晶体的压电效应是由于组成介质的离子在应力场作用下发生移动而产生不对称电偶极矩的结果；二阶非线性效应则是由于离子的电子云在光频电场作用下产生随光频场而快速变化的非线性形变的结果。第58页，共94页，编辑于2022年，星期四59由于它们产生的物理机制不同，所以尽管同一种晶体的d矩阵和(2)矩阵形式相同，但它们的对应分量间在数值上不存在任何相关性。目前，在(2)ijk中已广泛采用所谓克莱曼（Kleiman）近似对称。它指出：在近中红外和可见光波段，晶体中离子的运动跟不上光频场的周期振动，因此离子位移对晶体极化几乎没有贡献。第5
28、9页，共94页，编辑于2022年，星期四60此时，如果忽略(2)ijk的色散效应，则有：这称为(2)ijk下标的全对称性近似或克莱曼近似对称。（9-26）第60页，共94页，编辑于2022年，星期四61在这种对称下，晶体的二阶非线性极化率张量的独立分量进一步减少，422和622点群的(2)ia全部降为零。这表明它们在近中红外和可见光范围不具有二阶非线性光学效应，(2)ijk的全对称性已被实验证实，在参量效应的理论分析中均采用它。第61页，共94页，编辑于2022年，星期四62各晶类的二阶非线性极化率张量元列于表9-3中。表中A栏表示20个晶类不为零的(2)ia分量；B栏表示考虑全对称性后的(2
29、)ia分量；表中括号内的数字表示独立分量。显然，考虑全对称性后，独立分量数减少。(2)ia的全对称性不适用于压电张量。第62页，共94页，编辑于2022年，星期四63表表9-3 9-3 部分晶类不为零的二阶非线性极化率张量部分晶类不为零的二阶非线性极化率张量晶晶 类类A AB B单斜晶系单斜晶系 2 2 1414,1515,2424,25 25 3131,3232,3333,3636,(8),(8)1414=2525=3636,1515=3131,2424=3232,（4 4）正交晶系正交晶系 222 222 1414,2525,3636,(3),(3)1414=2525=3636,（1 1）
30、三方晶系三方晶系 32 32 1111=-=-1212=-=-2626,1414=-=-2525,(2),(2)1414=2525=0 =0 （1 1）三方晶系三方晶系 3m 3m 1515=2424,2222=-=-2121=-=-1616,3131=3232,(4),(4)3131=1515 （3 3）六方晶系六方晶系 6 6 1414=-=-2525,1515=2424,3131=3232,3333,4),4)1414=0=0，2424=3232 （2 2）六方晶系六方晶系 6mm 6mm 1515=2424，3131=3232，3333,(3),(3)3131=2525，（2 2）六方
31、晶系六方晶系 622 622 1414=-=-2525,(1),(1)1414=2525=0=0，（0 0）四方晶系四方晶系 4 4 1414=-=-2525,1515=2424,3131=3232,3333,4),4)1414=2525=0=0，3131=15 15 （2 2）四方晶系四方晶系 422 422 1414=2525,(1),(1)1414=2525=0=0，（0 0）四方晶系四方晶系 4mm 4mm 1515=2424，3131=3232，3333,(3),(3)3131=2424，（2 2）第63页，共94页，编辑于2022年，星期四64透明铁电陶瓷的光学效应透明铁电陶瓷的光
32、学效应 透明铁电陶瓷(主要是指PLZT,即La:PZT)自1970年问世以来，引起了各方面的重视，是铁电陶瓷发展的重要成就之一。它有趣的光学性质对当代许多新技术如激光技术、计算机技术、全息存储与显示，以及光电子学等新学科的发展具有一定的推动作用。第64页，共94页，编辑于2022年，星期四65透明铁电陶瓷的光学性质与其晶粒尺寸密切相关。在粗晶陶瓷（一般指晶粒尺寸大于23m）中，主要是电控光散射效应；在细晶粒陶瓷中主要是电控双折射效应。第65页，共94页，编辑于2022年，星期四66电控双折射效应电控双折射效应已极化的细晶透明铁电陶瓷，其光学性质与单轴晶体的光学性质相似，光轴方向为极化轴方向。当
33、一束光斜交于陶瓷极化轴方向传播时，与光在单轴晶体中传播一样，会产生双折射。光束被分解为两束光o光和e光，它们在陶瓷中具有不同的传播速度和折射率。第66页，共94页，编辑于2022年，星期四67令其折射率分别为no和ne，则有效双折射率n=ne-no。实验证明，透明铁电陶瓷属负单轴晶体，即nE，于是光照区的电畴就能在比非光照区域低的外场作用下转向。因此，当用近紫外光将图象曝光在光铁电陶瓷的表面上，并同时施加一横向电场时，就引起了陶瓷板中的电畴取向的相应的空间分布。从而引起陶瓷体中的散射中心的相应的空间分布，或曝光表面的表面畴变的空间分布，这就是图象存储的基本原理。第91页，共94页，编辑于202
34、2年，星期四92假定在整个陶瓷板的表面，量子效应是均匀的。在任意照射面积中，激励的载流子数近似线性地依赖于紫外照射的局部光强，则局部空间电荷场Esc的大小，因而局部畴转向场E1也近似地依赖于紫外照射的强度。E1对于照射光强的这种线性依赖性使得对于存储的照片图象能可靠地实现灰度的线性再现。第92页，共94页，编辑于2022年，星期四93用紫外光均匀照射待擦区域，同时反转作用电场将陶瓷片转回存储前的初始极化状态，就能把已存储图象整个地或有选择地擦除。第93页，共94页，编辑于2022年，星期四94小结小结电光效应:Pockels效应和Kerr效应,光率体椭球弹光效应:压光系数、弹光系数非线性光学效应:光学倍频效应、和频效应以及差频效应,克莱曼（Kleiman）近似对称或全对称性近似透明铁电陶瓷:电控双折射效应,电控光散射效应,光铁电效应第94页，共94页，编辑于2022年，星期四