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1、非线性光学原理非线性光学原理主讲：臧维平主讲：臧维平主讲：臧维平主讲：臧维平非线性光学极化率 非线性光学简介非线性光学简介 非线性光学过程非线性光学过程非线性极化率的定义非线性极化率的定义经典非谐振子的非线性极化率经典非谐振子的非线性极化率非线性极化率的性质非线性极化率的性质非线性光学极化率的时域描述非线性光学极化率的时域描述线性和非线性光学中的线性和非线性光学中的Kramers-Kronig关系关系非线性光学引言 非线性光学是研究光对物质光学性质改变的现象。非线性光学是研究光对物质光学性质改变的现象。1961 Franken发现了二次谐波产生；发现了二次谐波产生；极化率极化率P和电场的关系：
2、和电场的关系：特征原子电场强度：特征原子电场强度：对于非共振激发的极化率的数量级为：对于非共振激发的极化率的数量级为：电极化强度电极化强度P在非线性光学分析中的作用：在非线性光学分析中的作用：强非线性光学。：强非线性光学。非线性光学过程p二阶非线性过程二阶非线性过程二次谐波产生（二次谐波产生（SHG）和频产生（和频产生（SFG）差频产生（差频产生（DFG）光参量振荡（光参量振荡（OPO）p三阶非线性过程三阶非线性过程三次谐波产生三次谐波产生 三阶非线性折射率三阶非线性折射率p参量和非参量过程参量和非参量过程饱和吸收饱和吸收 非饱和吸收非饱和吸收受激拉曼受激拉曼二次谐波产生（a a）二次谐波产生
3、配置图）二次谐波产生配置图）二次谐波产生配置图）二次谐波产生配置图（b b）描述二次谐波产生的能级图）描述二次谐波产生的能级图）描述二次谐波产生的能级图）描述二次谐波产生的能级图光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：非线性极化：非线性极化：非线性极化：非线性极化：应用：应用：应用：应用：Nd:YAGNd:YAG和频和差频产生光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：非线性极化：非线性极化：非线性极化：非线性极化：非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：这里：这里：这里：这里：和频产生
4、（a a）和频产生配置图）和频产生配置图）和频产生配置图）和频产生配置图（b b）描述和频产生的能级图）描述和频产生的能级图）描述和频产生的能级图）描述和频产生的能级图差频产生（a a）差频产生配置图）差频产生配置图）差频产生配置图）差频产生配置图（b b）描述差频产生的能级图）描述差频产生的能级图）描述差频产生的能级图）描述差频产生的能级图光学参量振荡光参量振荡器。腔的端镜在光参量振荡器。腔的端镜在光参量振荡器。腔的端镜在光参量振荡器。腔的端镜在2 2和（或）和（或）和（或）和（或）3 3具有高的反射率。具有高的反射率。具有高的反射率。具有高的反射率。输出频率可以通过调整晶体的取向来改变。输
5、出频率可以通过调整晶体的取向来改变。输出频率可以通过调整晶体的取向来改变。输出频率可以通过调整晶体的取向来改变。三阶非线性光学过程光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：非线性极化：非线性极化：非线性极化：非线性极化：三次谐波产生（a a）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图（b b）能级图）能级图）能级图）能级图三阶非线性折射非线性折射率：光的自聚焦光的自聚焦光的自聚焦光的自聚焦三阶非线性光学过程（一般情况）光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：光电场强度的表示：非线性极化：非线性极化：非线性极化：非线
6、性极化：可能的混频过程（a a）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图）三次谐波产生配置图（b b）能级图）能级图）能级图）能级图参量和非参量过程参量过程：参量过程：参量过程：参量过程：一个过程的初始和终末具有相同的量子力学能态。一个过程的初始和终末具有相同的量子力学能态。一个过程的初始和终末具有相同的量子力学能态。一个过程的初始和终末具有相同的量子力学能态。参量过程和非参量过程的描述：参量过程和非参量过程的描述：参量过程和非参量过程的描述：参量过程和非参量过程的描述：参量过程可以用一个实数极化率来描述；参量过程可以用一个实数极化率来描述；参量过程可以用一个实数极化率来描述
7、；参量过程可以用一个实数极化率来描述；非参量过程用复数极化率来描述。非参量过程用复数极化率来描述。非参量过程用复数极化率来描述。非参量过程用复数极化率来描述。饱和吸收（a a）光学双稳态装置）光学双稳态装置）光学双稳态装置）光学双稳态装置（b b）双稳态输入输出特性曲线）双稳态输入输出特性曲线）双稳态输入输出特性曲线）双稳态输入输出特性曲线饱和吸收表达式：饱和吸收表达式：饱和吸收表达式：饱和吸收表达式：双光子吸收（b b）双光子吸收）双光子吸收）双光子吸收）双光子吸收双光子吸收表达式：双光子吸收表达式：双光子吸收表达式：双光子吸收表达式：R R为原子跃迁几率为原子跃迁几率为原子跃迁几率为原子跃
8、迁几率受激拉曼散射非线性极化率定义光波电场的矢量表示：光波电场的矢量表示：光波电场的矢量表示：光波电场的矢量表示：表示电场的慢变包络。表示电场的慢变包络。表示电场的慢变包络。表示电场的慢变包络。非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：非线性极化可以表示为：电极化和电场关系表达式：电极化和电场关系表达式：电极化和电场关系表达式：电极化和电场关系表达式：表示二阶非线性极化率张量的分量。表示二阶非线性极化率张量的分量。表示二阶非线性极化率张量的分量。表示二阶非线性极化率张量的分量。和频产生：和频产生：和频产生：和频产生：二次谐波产生：二次谐波产生：二次谐波产生：二次谐波产生
9、：如何输入场沿如何输入场沿如何输入场沿如何输入场沿x x方向偏振：方向偏振：方向偏振：方向偏振：三阶电极化和电场关系表达式：三阶电极化和电场关系表达式：三阶电极化和电场关系表达式：三阶电极化和电场关系表达式：完成完成完成完成mm、n n和和和和o o求和可得求和可得求和可得求和可得经典非谐振子非线性极化率非中心对称介质电子运动方程：非中心对称介质电子运动方程：非中心对称介质电子运动方程：非中心对称介质电子运动方程：表示阻尼力。表示阻尼力。表示阻尼力。表示阻尼力。回复力为：回复力为：回复力为：回复力为：非对称介质的势能函数非对称介质的势能函数非对称介质的势能函数非对称介质的势能函数电子运动方程的
10、微扰求解电子运动方程的微扰求解电子运动方程的微扰求解电子运动方程的微扰求解外加光电场：外加光电场：外加光电场：外加光电场：电子运动方程：电子运动方程：电子运动方程：电子运动方程：解的形式：解的形式：解的形式：解的形式：各阶微分方程：各阶微分方程：各阶微分方程：各阶微分方程：一阶方程：一阶方程：一阶方程：一阶方程：二阶方程：二阶方程：二阶方程：二阶方程：三阶方程：三阶方程：三阶方程：三阶方程：低阶贡献低阶贡献低阶贡献低阶贡献 的求解：的求解：的求解：的求解：稳态解为：稳态解为：稳态解为：稳态解为：振幅为：振幅为：振幅为：振幅为：这里：这里：这里：这里：的求解：的求解：的求解：的求解：极化率表示：
11、极化率表示：极化率表示：极化率表示：电极化强度：电极化强度：电极化强度：电极化强度：可以得到：可以得到：可以得到：可以得到：极化率表示：极化率表示：极化率表示：极化率表示：三阶非线性极化率为：三阶非线性极化率为：三阶非线性极化率为：三阶非线性极化率为：还可以表示为：还可以表示为：还可以表示为：还可以表示为：Millers RuleMillers Rule二阶极化率的近似表达式：二阶极化率的近似表达式：二阶极化率的近似表达式：二阶极化率的近似表达式：经典非谐振子非线性极化率 中心对称介质电子运动方程：中心对称介质电子运动方程：中心对称介质电子运动方程：中心对称介质电子运动方程：外加电场为外加电场
12、为外加电场为外加电场为 解的形式解的形式解的形式解的形式各阶微分方程：各阶微分方程：各阶微分方程：各阶微分方程：一阶方程：一阶方程：一阶方程：一阶方程：二阶方程：二阶方程：二阶方程：二阶方程：三阶方程：三阶方程：三阶方程：三阶方程：常数常数常数常数b b的数值的数值的数值的数值三阶极化率的近似表达式：三阶极化率的近似表达式：三阶极化率的近似表达式：三阶极化率的近似表达式：非线性极化率特性 二阶非线性极化强度：二阶非线性极化强度：二阶非线性极化强度：二阶非线性极化强度：我们需要确定六个张量我们需要确定六个张量我们需要确定六个张量我们需要确定六个张量 1 1、场的实数特性：、场的实数特性：、场的实
13、数特性：、场的实数特性：极化率的正、负频率分量的关系为：极化率的正、负频率分量的关系为：极化率的正、负频率分量的关系为：极化率的正、负频率分量的关系为：2 2、内禀置换对称性：、内禀置换对称性：、内禀置换对称性：、内禀置换对称性：3 3、无损介质的对称性、无损介质的对称性、无损介质的对称性、无损介质的对称性对于无损非线性介质情况，还有两个附加的对称性。对于无损非线性介质情况，还有两个附加的对称性。对于无损非线性介质情况，还有两个附加的对称性。对于无损非线性介质情况，还有两个附加的对称性。所有的分量 是实数；完全置换对称性：由于所有系数都是实数，所以4 4、KleinmanKleinman 对称
14、性对称性对称性对称性对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件由完全置换性得到远离共振（可以忽略色散）4 4、Contracted Notation(Contracted Notation(满足满足满足满足KleinmanKleinman条件时条件时条件时条件时)对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件对于无损非线性介质，同时满足无色散条件引入张量非线性极化强度引入矩阵非线性极化率张量可以表示为引入Kleinma
15、n条件和 只有10个独立的分量。这时，和频产生可以表示为5 5、Effective Value of d(dEffective Value of d(deffeff)对于固定的几何配置（传播和偏振方向）和频产生可以表示为这里对于3m晶类负单轴晶体，在type I conditions。有效极化率为这里 是传播矢量和晶轴z的夹角；是传播矢量和晶面xz的方位角。5 5、Effective Value of d(dEffective Value of d(deffeff)对于固定的几何配置（传播和偏振方向）和频产生可以表示为这里对于3m晶类负单轴晶体，在type I conditions。有效极化率
16、为这里 是传播矢量和晶轴z的夹角；是传播矢量和晶面xz的方位角。6 6、空间对称性对二阶极化率的影响、空间对称性对二阶极化率的影响、空间对称性对二阶极化率的影响、空间对称性对二阶极化率的影响具有反演对称的介质，不存在二阶非线性。任何附加的对称性，对极化率张量的形式给出限制条件。例如3m类晶体的张量形式为 7 7、独立元素的数目独立元素的数目独立元素的数目独立元素的数目原始 324个；物理场的实数性：162个；内禀置换对称性：81个；对于无损失介质：对于无损失介质：对于无损失介质：对于无损失介质：实数和完全置换对称性：27个；对于二次谐波产生：18个；Kleinman对称性：10个；任何晶体对称
17、性进一步减少独立元素的数目。8 8、非中心对称和立方晶类的区别非中心对称和立方晶类的区别非中心对称和立方晶类的区别非中心对称和立方晶类的区别金刚石具有中心对称；没有二阶非线性效应金刚石具有中心对称；没有二阶非线性效应金刚石具有中心对称；没有二阶非线性效应金刚石具有中心对称；没有二阶非线性效应GaAsGaAs非对称中心；具有二阶非线性非对称中心；具有二阶非线性非对称中心；具有二阶非线性非对称中心；具有二阶非线性 d d3636=370=370光学非线性的时域描述 线性响应的时域描述：线性响应的时域描述：线性响应的时域描述：线性响应的时域描述：线性相应函数。线性相应函数。线性相应函数。线性相应函数
18、。积分下限之所以是积分下限之所以是积分下限之所以是积分下限之所以是0 0，而不是，而不是，而不是，而不是-是考虑到满足因果条是考虑到满足因果条是考虑到满足因果条是考虑到满足因果条件。件。件。件。Fourier 变换的定义 引入线性极化率则二阶非线性响应 引入二阶极化率则线性和非线性K-K关系 线性极化率可以表示为：线性极化率可以表示为：线性极化率可以表示为：线性极化率可以表示为：是实数，我们可以得到是实数，我们可以得到是实数，我们可以得到是实数，我们可以得到为了建立K-K关系，我们考虑下述积分 完成积分，得到由于 可以得到K-K关系类似的非线性K-K关系，可以证明满足下式 这里 ，至少有一个 。例如二次谐波产生