用于高温气冷堆的陶瓷材料.pdf

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1、第二期 新 型 碳 材 料 用于高温气冷堆的陶瓷材料 R苏 尔 顿(德)摘要工作温度达1 0 0 0 的核反应堆只有通过应用陶瓷材料才能实现，陶瓷材料的应用使高 温堆的发 展成为可能。最重要的材料是石墨，它以不同种类和形式应用于高温堆。作为被覆材料，碳化硅也起重要作用。由于陶瓷材料的应用而得到的高温，将扩大核技术的应用领域，即不仅用 于发电，也用于各种工艺供热。反应堆 陶瓷部件的设计必须推用新的准则。陶瓷材料的应用在 高温堆燃料元件的发 展中特别富有成果，它在很高的事故温度下，仍 然保持很高的滞留裂变产 物的能力。燃料颗粒的燃耗可达，乃至高于1 O 0 o o o MWd t，这也是十分有意义

2、的从中子物 理角度看，陶瓷材料的应用要求反应堆的功率密度低，堆芯体积大，但这对反应堆事故条件是有 利的。未来反应堆 的发展，应扩大碳化硅的应用。山于应用了陶瓷材料，高温堆在 中子物理，动力学行为，应用领域和安全概念等方面，和 其他反应堆都有重大差别。一、高温堆简介 一、向温堆简夕 r _ 高温堆发展 的基 本 目标是使 冷却剂 出口 温度达到7 0 0 1 0 0 0 o c，并 在这一温 区 利 用 核能，由于高温，一方面可 以大大地提高核 电站 的效率，另一方面可 以实现核能在非 电 力生产领域的应 用。高 温要求反应堆应用陶 瓷材料。对包括核性质在 内的材料性质的全面分 析表 明，已知反

3、应堆材料 中，只有石墨和氧 化铍适用 于高温堆。经过于利希核 研究 中心 多年工作后 发现，氧化铍既昂贵，辐照稳定 性也不好。应 当被排除在高 温堆材料之外。因此，石墨成为高温堆主要材料。石墨优 良的 核性能基 于碳原子的质量数低，中子慢化能 力好，中子俘获截面小。使用石墨时，冷却 剂应对它没有腐蚀作用。在所 有可能供应 的 气体 r f J(包括 l不 1 1 二氧化碳相 比)，氦气是最 好的冷却剂。它的流体力学 的性 能 特 别有 利 应用陶瓷材料时，人们考虑 到这种材料 的脆性。因此，在联邦德 国，燃料元件选用 了球 形结构(图 1 略)。球形燃 料元件之块 状 和棒状燃料元件具有一 个

4、额外 的优点，即 它可 以在反应 堆运行过程 巾连续更换。山此 而来的直接后果是反应堆所需要的后 备反应 性小，反应堆 内只需保持反应堆正常运行所 需要的燃料。此外，反应堆内的功率分布可 以通过向予定的堆芯区域添加燃 料元件来连 续地加 以控 制。因此得到比较均匀的功率和 温度 的径向分布。二、高温堆和新技术 为提高效率而获得高温 的奋斗 目标是达 到或超过常规 电站 的效率，节约燃 料，同时 降低 装置的成本。在核动力装置 中实现高温的可能性，如：于利希 的AVR 堆所成功地显示的那样，为 核能 在其他领域应用的巨大 潜 力 打 开 了道 路。化石能源材料的获得和转化工艺需要高 维普资讯 h

5、ttp:/ 新 型 碳 材 料 品质热能，高温堆 技术可提供这种热能从 长远观点看，为了降低大气中的 氧化碳质 量，迫切地希望 在这种工艺 q I，不仅电力生 产，而 且在非 电领域里也利用核能。朱来石油，特别是稠油开采，通过 注核 蒸汽采和核热进一步加工处理，是改善环境 和油资源利用的非常有前途 的措施。利用高温堆的热能把煤 和天然气转化成 质 的清洁燃料时，CO。的排放量较迄今 所使用的办法要减少一半。未来氢技术可以 从高温找到经济的、和环境相容的基础。核 反堆t 1 的高温，使燃气轮机和蒸汽透 l、联 合生产 电力成为可能。高温对将 来热能 远 距离输送也具有重要 的意义 这些 目标的实

6、现基于陶瓷材料 的应J j，I 为。住反应堆 i i：及相关 部 件 里 的应 川，才 能使所需要 的高温得 以实 现。第二期 高温堆用石墨材料 墨是高温堆 的基本材料(1 z】它刚 不 同的 C 艺 制造，为了不同的目的，以不同 的形式应用 于反应堆 中。首先，_伍燃料元件 r 1 作为慢化剂和燃 料颗粒的裁体，这种石墨 纯l 8 0 0 下制得；其次，作为环境反应堆芯 的【I 子反射层。它把球体从各方面包围起来，并存堆芯 的上部和下部组成冷却剂的进 出道 路(图2、图3 略)。此外，人们还以热解碳 内反射层 顶反射层 侧 反射层 底反射层 支柱 热气通道 卸球管道 四 2 高温堆堆芯结构

7、沉积层 的形式把燃料颗粒包封起来，从而把 放射性裂变产物，密封、滞留在颗粒内部。对这三种不 同石 墨的研究和制造，进行了广 泛的、不 同的工作。研究不同的碳素材料因 块中子辐射照引起的尺寸变 化具有特别重要 的意义。其他性质，如热膨胀，蠕变行为和【1 于中子辐照引起 的内应力也进行了研究 这些 内负荷，以及叠加 的外负荷，使得石墨在 反应堆运行条件下的行为复杂化。己发展出 石墨构件的设计和计算方法，这些方法完全 不同于金属材料，而更类似于陶瓷材料 的设 计计算。：芷所有作 用于石墨 的载荷巾，内应 力 心f l 此引起的蠕变具有重要的意义。相 形 之 下，外部机械 负荷的重要性较低 H前，设计

8、工作者都知道应当怎样考虑石墨的长期 尺寸变化，如反射层石墨的尺寸变化1 I 子 的动制作用仅发生在直接环绕周围1 o 一1 5 厘 米厚的反射层 内，并在这一区域 内因辐 照损 伤引起内应 力，石墨 眨射层的其他部份，并 不受这一应 力的作用为了消除 由于尺寸变 化引起的应 力的损伤作用，可 以采取特殊的 予防措施，如不使在反射层内发生裂变，减 小石墨块 的尺寸，以及在石墨块向着堆芯的 面上切出沟槽 等 四、包覆燃料颗粒用陶瓷材料 核燃料颗粒的发展成果至 今 仍 是惊 人 的 它分散在球形燃料元件的基体中(图4)每个燃料元件约含2 0，0 0 0 -4 0，0 0 0 个颗粒 核化学冶金公司(

9、NUK E M)的 子 公 司 高 温堆燃料元件制造公司(HO B E G)，专门 致力于它的研 制，并富有成果地实现了系列 地，稳定地生产出高质量的产品。在这种颗 粒叶 1，直接为3 0 0 -4 0 0 m 的U O：核芯和环绕 着它的包覆层 协调一致地工作着，核芯 由一 层疏松的石墨包覆着，随后再包覆J 二 几层热 鲜碳和热解碳化硅，这些包覆层把各种裂变 产物滞留，约束在颗粒内 。设计包覆燃料 维普资讯 http:/ 第二 期 新 型 碳 材 料 颗粒时，应考虑 由于气体裂变产物形成的内 压，以及氧化物燃料核 芯用辐照引起 的收缩 或膨胀。r 此引起的负荷将为疏松层所 吸收 和平衡。裂变

10、产物滞 留面 的成功程度是惊人 的，反应堆运行 时，裂变 产 物 的释放率约 为1 0。这一微小 的释放份额主要是 由于制 造过程中，包覆材料铀污染造成的。还应当 指 出，很 多裂变产物 存石墨结构 的微 孔巾被 吸附，关于这一点，以后还要深入讨论。燃料元件 直径8 0 ram 包覆燃 料颗粒 直径I mm 网 4 高 温堆燃 料元 件和包覆 燃料颗粒 I I 1 于这一发展成果，在迄今建造 的两座 反应堆AVR,I l T HT R巾，于包覆燃料颗粒议 计工作温度，l!口 予 期 的 正 常运 行 的 温度 1 2 5 0 一 F，一 同路的活性极低。还可证明，在事故温度1 6 0 0(短期

11、I 8 0 0)下，只彳 少量裂变产物释放 出来。这一结果存建造 未 来的模块高温堆中被充分地 加 以利用。包覆 燃 料颗粒 比其他燃料元件 的燃耗 有很大的提 高，燃耗达 1 0 0，0 0 0 MWD t 是 寻常 的 事，需要时还可 以进一步提高，这对核能利用的 经 济性无疑是十分 有意义 的。包覆燃料颗粒 和燃料元件 的这些优越的性能源于全陶瓷材 料的应用。五、石墨材料的性质 对中子 物理 的影响，和慢化剂水相 比，快 巾子在石墨 的制 动距离要长得多。因此，石 墨慢化的 反应堆 的体积必须选得 大一些，它 的功率密度 比同 功率的轻水反应堆低 1 0 -2 0 倍。由此而 来的 明显

12、缺 点是 回路的包容结构大，费用高 这一缺 点可 以通过一体化设计来缓和，即把 蒸汽发生器及其它一些部件和一 回路都放在 包容结构之 内，以减小整 个反应 堆系统 的建 筑结构。另一 方面，低功率密度带来的显著 优 点是，f f 1 于石墨 的热 容罐大，使 用的温度 高，堆 内石墨用量多，所 以可 以 极 大 地简 化，甚至免除余热排放系统，从而抵 消一 同 路系统的高费用 由于石墨的吸收截面小，燃料元件 连续 通过堆 芯，高温堆的中子和裂变材料的平衡 特性好理论上可以证明，采用链一铀燃料 循环时，在燃 耗 为 2 0，0 0 0 MWD t 的情况 下，转换系数可 以达到1 0。考虑 到

13、燃 料再 制造 费用 昂贵，将来采用钍一铀循环，在燃 耗深度增加时，其 转 换 系数 仍 可达0 8 -0 9。如果将来需要节 约铀 的技 术，高 温堆 将作 出显著的贡献。目前，人们对不经再制造利用核燃料的 方案感兴趣。由于加浓度 为 8一、一 1 O 的燃 料 能够达到的高燃耗，一次性利用燃料元件，然后直接作最终贮存 的方案被采纳。石 墨的 稳定性好，特别适于进行长期贮存。高温堆 的这种-次使用核燃料所能达 f向 燃耗深度 即核燃料的利用程度，轻水堆必须经过燃料 再制造才能达到。高温堆 的优点是，反应堆 运行过程 r f l 产，1 的钚，可 以就地被利用。在相 当长一段时间 内，人们对不

14、经再制 造的方式使用铀感兴趣。在下世纪或再晚一 些，钍循环将对：约铀资源作出重要的贡献 维普资讯 http:/ 一 新 型 碳 材 料 第=期 鉴于铀矿 的价格 几前只占电力价 格 的I，的运行经验表明：燃料元件稳 定性非常好。利用钍循环 的时间还很遥远，因为铀矿价 格 外堆的反射层寿命达 3 0 4 0 年。增 加，例如增加i o 倍，引起电力价格 的增力 石墨 的腐蚀，特别是燃料元件的腐蚀，有限，另一方面，随着地质和探矿科学的发 取决于实验或使用过程中存在寞 ，具有催化 展，有经济开采价值的铀 矿物的贮最将会有 作用的杂质污染。在可能出现的事故条件之 显著的增加。下，水汽的侵入造成燃料元件

15、表面的腐蚀。陶瓷材料，特别是石墨，对反应堆的动 其碳损失速度约在1 0 m g c m 。球的量级。通 力学特性有很好的影响。f h 于反应 堆的热容 过反应堆停堆后的温度降，在几小时 内从一 最大，所有可以想象得到的温升事故的升温 回路中除去水汽，以及限制水汽量等措施，迅速都很缓慢，而且所有堆 内材料都可 以经 可 以使这一腐蚀损失 量保持在 允 许的 范 围 受得住这种温升，因此温堆的功率变化跟随 内。、特性好。功率变化速度的 限制不是来 自反应 空气侵入一 回路只有在失压 的情况下才 堆芯，而是来 自被关闭的蒸汽发生器。有可能，通过创造基础安全、爆破安全容器形 由于石墨的慢化能力比水低，

16、在选择的 式的一回路包容系统，或予应力压力容器，慢化 比，即慢化剂量和铀 量的 比值 比较低的 把可能 的、想像得到的漏气 口尺寸，限制在 情况下，如果发生水侵入事故，反应堆的反 保证由于漏气引起的燃料元件的腐蚀损伤在 应性将增加。提高慢化比可 以降低反应 性的 允许 的范 围内。增加，这时燃料的利用系数 将有一 定 的损 天 七、事故条件下陶瓷材料 的 荷 高温堆中陶瓦材料 的负 行为 反应堆 中石墨的机械负荷主要是压力，石墨的抗压强度是可 以满足要求。同样球床 巾的燃料元件 的压力负荷也很低，燃料元件 所需要的落球强度也很容易实现。在控制棒 插入堆芯时，在 己 知的条件下构 成 一 些 问

17、 题 能够造 成一 小部 分燃料元件破损，但包 覆燃料颗粒将不会被 压碎。在球床高度 密实 化的条件下，控 制棒插入深度过大，或插入 速度过怏时，都会引起燃料元件的破损。新 的反应 堆设计或者完全避免控 制棒插入堆芯(如模块高温堆)或者使深入和快速插棒成 为多余。另 一 己经提到过的负荷是辐照损伤，它在反射层石墨块里造成 内应力，在燃料元 件 内导致少最收缩。辐照试验结果以及AV R 反应堆的全热与其功率和 功 率 密度 有 关。全热 和反应堆热容量的比值，决定 了失 冷事故下燃 料元件I f I 出现的峰值温度。这 比值可 以这样选定，例如在模块堆中，使其 最高温度不超过1 0 0 0，从而

18、保证裂变产物 释放率低。经过 8，、，1 o：F时，通 过 热 传输(热导，热辐射)，温度下降。这一安全原 则，适用于功率为2 0 0 3 0 0 MW 的反应堆。这种反应堆具有固有的阻止裂变产物释放的 能力。对于大功率反应堆，如果反应堆的表 面 和体积 比选得约大，这一安全原理 同样适 用，例如，可 以采用环形堆结构获得大的 表面与体积。此外，燃料元件石墨和反射层石墨在相 当高的温度 下，对隋性气体和碘 以外的很 多 裂变产物，仍有明显的吸附滞 留 作 用。因 此 在反应堆结构过热的情况下，它还能有 维普资讯 http:/ 第=期 新 型 碳 材 料 5 效地滞留裂变产物。裂变产物滞留的途径

19、如 下：从包覆燃料颗粒 中释放出来，通通燃料 元件 向外扩散(这时部分地在石墨 内孔|被 吸附，在燃料元件表面解吸，经 过He对流(自 然对流)传输到冷却剂巾)，在堆芯和 反射层较冷的地方重新被吸附。这一过程 己 经通过实验逐个证实，并发展 了一系列计 算程序，对这些实验结果进 行准确 定 量评 价。根据 目前的估计，可 以期望通过 一个过 程，裂变产物可 以有效地被滞留在堆 内。八 发展 展望 碳化硅 的性能 表明它是优 越的反应堆材 料作为燃料颗粒的包覆层，它可 以满足燃料 元件 中各种负荷的全部要求，特别是它在辐 射 条件，其尺寸几乎 没有什么变化。硅一碳 化硅混 合物也富有成果地进行

20、了 实 验 的验 证。实验验 证 结 果 表 明，硅 化 碳 化 硅(S i S i c)或碳化硅可 以进一步改 善燃 料元 件性能，特别是抗氧化性能，此外还可 以进 一步提高阻挡裂变产物释放 的能力。可 以证 明陶瓷材料硅碳化硅在空气巾直 到1 6 0 0，其抗腐蚀 性仍很好。这种材荆的应用例予用I 性能 可以在文 献(3)中找到。Ce r a mt e c h 公 司用气相S i 处理制得 的石墨球 的首批试样表 明：它对水汽和空气的抗腐蚀力十分优越，从其外表看，机械 向题是可 以解 决的。特别 是具有足够的堆内统计抗压强度。抗冲击强 度 比石墨小一些，但 也足够。与其相应，反 应 堆结

21、构应 当适当更改，即在装截燃 料元件 时，应没有下落高度，或下落高 度 尽 可能 小。如果硅化防腐蚀燃 料元件的发展 日标得 以实现，那么将使高温堆技术的应用条件进 一步简化，高温堆部 件 将 发 生某 些根本性 的变革。正常运行条件 下污染的降低将 大大 简化反应 堆装置，并使 一系列昂贵的安全 机 械成为多余，空气和水汽侵入事故将 通过 防 腐 蚀的燃料元件来解决。昂贵的防爆式压力 容器、复杂 的反应堆保 护建筑和迄今采用的 事故保 护部件将大大地简化，成本将大大地 降低。从安全技术角度看还有这样的优点，即 在所有事故情况下，裂变产物滞留能够完全 由燃料 元件本身来保证。今天，模堆高温堆的

22、 反应性和余热事故 己不必使用主动部件就能 加 以控 制。采用耐氧化的燃料元件后，在假 想 的蒸汽 和空气侵入 的条件下，也不必 采用 主动部件就能加 以控 制。高温堆的功能 及安全概念在很大程度上 基 于材料工艺 的研究结果。出于高温。使核 能应用领 域的扩大 成为可能，同时也进一步 使安全地应用核能成为现实。致谢 对高温堆陶瓷材料 的认识 要归 功 于H 尼克尔教授领 导下的于利希核研究 中心反应 堆材料所的创造性工作，及其与工业部 门的 合作、组织和协调。反应堆材料所也负责德 国与世界上从事赢温材料研究 国家的合作活 动，这些合作产生了丰硕的成果。_|三 一 徐世 江 译 自 l a wr l a 1 0 f Nu c 1 e a r V i a t e r j a1 1 7 1(1 9 9 0)1 8 维普资讯 http:/