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1、1第第7章三阶非线性光学效应之非线性光吸章三阶非线性光学效应之非线性光吸收收(与光折射与光折射)光吸收是光与物质相互作用的一种最基本的方式。光吸收是光与物质相互作用的一种最基本的方式。光辐射、光散射和光致折射率变化等过程光辐射、光散射和光致折射率变化等过程 都与光吸收有密切的关系。都与光吸收有密切的关系。在强激光的作用下，介质的吸收系数会随光强变化，在强激光的作用下，介质的吸收系数会随光强变化，这是非线性光吸收的现象。这是非线性光吸收的现象。根据根据K-K关系，非线性光吸收必然伴随着非线性光折射。关系，非线性光吸收必然伴随着非线性光折射。将讨论激光与介质相互作用所引起的各种非线性光吸收效应，将
2、讨论激光与介质相互作用所引起的各种非线性光吸收效应，以及相关的非线性折射效应。以及相关的非线性折射效应。除了讨论由基态至第一激发态跃迁引起的饱和吸收和饱和折除了讨论由基态至第一激发态跃迁引起的饱和吸收和饱和折射现象之外，还要介绍由第一激发态至更高激发态跃迁引起射现象之外，还要介绍由第一激发态至更高激发态跃迁引起的反饱和吸收与反饱和折射现象，的反饱和吸收与反饱和折射现象，这属于激发态非线性光学的内容。这属于激发态非线性光学的内容。还将讨论从基态到虚能级跃迁形成的双光子吸收现象。还将讨论从基态到虚能级跃迁形成的双光子吸收现象。27.1 饱和吸收与反饱和吸收饱和吸收与反饱和吸收 7.1.1 饱和吸收
3、饱和吸收 7.1.2 反饱和吸收反饱和吸收7.2 饱和折射与反饱和折射饱和折射与反饱和折射 7.2.1 饱和折射与反饱和折射饱和折射与反饱和折射 7.2.2 非线性折射系数的物理意义非线性折射系数的物理意义7.3 双光子吸收双光子吸收37.1 饱和吸收与反饱和吸收饱和吸收与反饱和吸收7.1.1 饱和吸收饱和吸收1饱和吸收宏观规律饱和吸收宏观规律当激光入射介质时，当激光入射介质时，介质的吸收系数随介质内光强的增加而减小，介质的吸收系数随介质内光强的增加而减小，直至达到饱和值，这种效应称为直至达到饱和值，这种效应称为饱和吸收饱和吸收。452饱和吸收的能级模型饱和吸收的能级模型饱和吸收是因组成介质的
4、粒子（原子、分子或离子）饱和吸收是因组成介质的粒子（原子、分子或离子）从基态能级至第一激发态能级跃迁时从基态能级至第一激发态能级跃迁时所发生的一种非线性光吸收现象。所发生的一种非线性光吸收现象。（1）二能级系统模型二能级系统模型678910半导体的导带和价带构成的系统可以看作一个二能级系统。半导体的导带和价带构成的系统可以看作一个二能级系统。11说明还存在着其他吸收效应，说明还存在着其他吸收效应，这主要来源于激发态的非线性吸收这主要来源于激发态的非线性吸收12（2）三能级系统模型三能级系统模型在染料分子中存在着单重态和三重态两个能级系统的激发态在染料分子中存在着单重态和三重态两个能级系统的激发
5、态能级，染料分子的饱和吸收特性可采用三能级模型解释能级，染料分子的饱和吸收特性可采用三能级模型解释1314151617三重态模型与二能级模型的饱和吸收服从相同的规律三重态模型与二能级模型的饱和吸收服从相同的规律即在强光作用下，全部粒子从基态能级经单重态激发态能级即在强光作用下，全部粒子从基态能级经单重态激发态能级 转移到三重态的激发态能级，不能再吸收光子。转移到三重态的激发态能级，不能再吸收光子。这是三能级饱和吸收达到饱和的实质。这是三能级饱和吸收达到饱和的实质。18饱和吸收现象主要发生在线性吸收谱的峰值处（共振吸收），饱和吸收现象主要发生在线性吸收谱的峰值处（共振吸收），因为该处的吸收系数有
6、很强的光强依赖性（非线性强）。因为该处的吸收系数有很强的光强依赖性（非线性强）。20世纪世纪70年代饱和吸收年代饱和吸收 被广泛应用于激光脉冲的压缩（调被广泛应用于激光脉冲的压缩（调Q和锁模）。和锁模）。自自70年代以来人们研究的大多数光学双稳器件年代以来人们研究的大多数光学双稳器件都基于由饱和吸收引起的非线性色散效应。都基于由饱和吸收引起的非线性色散效应。193饱和吸收与三阶非线性极化的关系饱和吸收与三阶非线性极化的关系吸收系数与光强的关系不是线性关系。吸收系数与光强的关系不是线性关系。这是因为，我们在分析能级跃迁过程产生非线性吸收时，这是因为，我们在分析能级跃迁过程产生非线性吸收时，已经包
7、含了各阶非线性极化的贡献。已经包含了各阶非线性极化的贡献。如果只考虑三阶非线性极化的贡献，如果只考虑三阶非线性极化的贡献，吸收系数与光强的关系是线性关系。吸收系数与光强的关系是线性关系。为了探讨饱和吸收系数与三阶非线性吸收之间的关系，为了探讨饱和吸收系数与三阶非线性吸收之间的关系，我们设想一个测量非线性吸收的实验我们设想一个测量非线性吸收的实验20为区分这两束光，为区分这两束光，用一个偏振分光镜使两者入射时的偏振方向互相垂直，用一个偏振分光镜使两者入射时的偏振方向互相垂直，并用另一个偏振分光镜将它们的输出光分开。并用另一个偏振分光镜将它们的输出光分开。在这个实验中，设想信号光的在这个实验中，设
8、想信号光的增益增益就是泵浦光的就是泵浦光的被吸收被吸收21三阶非线性效应的极化强度为三阶非线性效应的极化强度为22得信号光光电场所满足的微分方程得信号光光电场所满足的微分方程解得信号光光电场解得信号光光电场从而信号光光强为从而信号光光强为23可见三阶非线性吸收系数是与光强成正比的。因此，如果仅考可见三阶非线性吸收系数是与光强成正比的。因此，如果仅考虑到三阶非线性吸收，则介质的吸收系数可表示为虑到三阶非线性吸收，则介质的吸收系数可表示为2425饱和吸收特性曲线是饱和吸收特性曲线是 由各高阶非线性极化效应的贡献共同形成的由各高阶非线性极化效应的贡献共同形成的饱和吸收在饱和吸收在20世纪世纪6070
9、年代被用于年代被用于 激光脉冲的压缩和吸收型光双稳器件激光脉冲的压缩和吸收型光双稳器件267.1.2 反饱和吸收反饱和吸收1反饱和吸收的能级模型反饱和吸收的能级模型反饱和吸收是随光强的增加吸收系数增大反饱和吸收是随光强的增加吸收系数增大 或透射率减小的效应。或透射率减小的效应。反饱和吸收主要由反饱和吸收主要由激发态能级间的跃迁激发态能级间的跃迁所伴随的非线性吸收引起。所伴随的非线性吸收引起。在非共振条件下，在非共振条件下，基态吸收较弱，基态吸收较弱，才能显示出才能显示出 激发态的非线性吸收。激发态的非线性吸收。许多具有中心对称的有机大分子许多具有中心对称的有机大分子的能级结构可以用一个包括单重
10、的能级结构可以用一个包括单重态和三重态的五能级模型来描述态和三重态的五能级模型来描述27282930312动态反饱和吸收动态反饱和吸收32这是一个包含时间和空间坐标的动力学方程组。这是一个包含时间和空间坐标的动力学方程组。求解此方程组时，必须考虑初始条件和边界条件。求解此方程组时，必须考虑初始条件和边界条件。则则光强光强为为3334以以C60甲苯溶液为样品，甲苯溶液为样品，以倍频的以倍频的YAG脉冲激光为光源进行实验脉冲激光为光源进行实验样品与光源的具体样品与光源的具体参数参数为：为：35在激光脉宽为在激光脉宽为8ns和和21ps两种情况下，两种情况下，用数值计算方法算得用数值计算方法算得反饱
11、和吸收特性反饱和吸收特性：36理论和实验证明理论和实验证明373稳态反饱和吸收稳态反饱和吸收饱和光强为饱和光强为3839404142434反饱和吸收的应用反饱和吸收的应用光学限制器光学限制器对非线性光吸收及其有关的非线性效应的研究，对非线性光吸收及其有关的非线性效应的研究，加深了人们对强光与物质相互作用机制的认识。加深了人们对强光与物质相互作用机制的认识。在此基础上开拓了一个激发态非线性光学的新领域。在此基础上开拓了一个激发态非线性光学的新领域。反饱和吸收反饱和吸收可以可以用作吸收型光开关、或吸收型光双稳器件。用作吸收型光开关、或吸收型光双稳器件。这种全吸收型器件无须反射镜，这种全吸收型器件无
12、须反射镜，并且具有快速响应、低损耗等优点。并且具有快速响应、低损耗等优点。反饱和吸收最重要的应用是用于激光防护，反饱和吸收最重要的应用是用于激光防护，利用此原理制成的光限制器（利用此原理制成的光限制器（Optical linriter），），用以保护眼睛或探测器免受激光武器的损伤。用以保护眼睛或探测器免受激光武器的损伤。目前世界目前世界各国都在竞相研究这种限制器。各国都在竞相研究这种限制器。44非线性光限制器特性如图所示。非线性光限制器特性如图所示。45一个光限制器的例子一个光限制器的例子在强激光作用下非线性光栅型光限制器的工作原理图。在强激光作用下非线性光栅型光限制器的工作原理图。光限制器是
13、由两块石英光栅加上非线性光学有机液体构成。光限制器是由两块石英光栅加上非线性光学有机液体构成。46因为光栅被设计成因为光栅被设计成零级散射光强为零，零级散射光强为零，入射光被人眼前的入射光被人眼前的光栏阻挡，光栏阻挡，因而保护人眼因而保护人眼不被激光损伤。不被激光损伤。47487.2 饱和折射与反饱和折射饱和折射与反饱和折射7.2.1 饱和折射与反饱和折射饱和折射与反饱和折射分子的能级跃迁既引起材料的吸收系数随光强变化，分子的能级跃迁既引起材料的吸收系数随光强变化，根据根据K-K关系，也引起折射率随光强的变化。关系，也引起折射率随光强的变化。同样，系统总的折射率也应该等于各能级折射率之和，同样
14、，系统总的折射率也应该等于各能级折射率之和，但要加但要加1。因为，在分子数为零的真空中，折射率为。因为，在分子数为零的真空中，折射率为1。49这样，分子系统的总折射率可以表为这样，分子系统的总折射率可以表为对对五能级系统，总折射率为五能级系统，总折射率为50五能级分子系统各能级分子数密度五能级分子系统各能级分子数密度 随时间的变化规律可由以下速率方程描述随时间的变化规律可由以下速率方程描述5152可见，当光足够强时，可见，当光足够强时，不仅基态而且单重态与三重态的激发态对总折射率都有贡献。不仅基态而且单重态与三重态的激发态对总折射率都有贡献。53在此情况下分子不能从单重态跃迁至三重态，在此情况
15、下分子不能从单重态跃迁至三重态，系统的非线性折射主要由单重态的第一激发态引起。系统的非线性折射主要由单重态的第一激发态引起。五能级模型退化成三能级模型五能级模型退化成三能级模型54在此情况下，大多数分子可以从单重态跃迁至三重态，在此情况下，大多数分子可以从单重态跃迁至三重态，五能级模型也化简为三能级模型五能级模型也化简为三能级模型55首先首先，我们来讨论折射率对光强的依赖关系。，我们来讨论折射率对光强的依赖关系。5657为了直观地图示为了直观地图示SR和和RSR两种情况，作为一个例子，两种情况，作为一个例子，我们考察我们考察C60甲苯溶液被波长为甲苯溶液被波长为532nm的激光照射的情况的激光
16、照射的情况 则对则对C60溶液的折射率方程为溶液的折射率方程为58597.2.2 非线性折射系数的物理意义非线性折射系数的物理意义60由此我们得到熟悉的由此我们得到熟悉的光克尔效应折射率公式光克尔效应折射率公式61可得到非线性折射系数的微观表达式可得到非线性折射系数的微观表达式对单重态三能级模型有（对单重态三能级模型有（附录附录7-5）对三重态三能级模型有（对三重态三能级模型有（附录附录7-5）62637.3 双光子吸收双光子吸收图示出双光子共振图，图示出双光子共振图，其特征是两实能级间其特征是两实能级间存在着一个虚能级。存在着一个虚能级。双光子吸收也是一种双光子吸收也是一种三阶非线性光学效应
17、。三阶非线性光学效应。64从稳态非线性波方程出发从稳态非线性波方程出发两频率的两频率的光电场表示为光电场表示为极化强度表示为极化强度表示为考虑考虑吸收吸收取极化率的取极化率的虚部虚部，得到得到65根据极化率对称规则根据极化率对称规则66写成光子数写成光子数6768双光子吸收过程双光子吸收过程 表达为表达为2.2 Kramers-Kronig色散关系色散关系2.2.1 电极化率实部与虚部的关系电极化率实部与虚部的关系在一定条件下，电极化率的实部和虚部之间有如下关系在一定条件下，电极化率的实部和虚部之间有如下关系这是著名的这是著名的Kramers-Kronig色散关系，简称色散关系，简称K-K关系
18、。关系。由由K-K关系可见，只要知道电极化率的实部和虚部中任何一个关系可见，只要知道电极化率的实部和虚部中任何一个与频率的函数关系（光谱特性）就可通过此关系求出另外一个与频率的函数关系（光谱特性）就可通过此关系求出另外一个692.2.2 电极化率实部和虚部的物理意义电极化率实部和虚部的物理意义1线性电极化率与线性折射率和线性吸收系数的关系线性电极化率与线性折射率和线性吸收系数的关系设光电场振幅表示为设光电场振幅表示为70由电感应强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应由电感应强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应717273可见介质的可见介质的线性折射率线性折射率和和线性吸收系数线性
19、吸收系数分别与分别与一阶电极化率的一阶电极化率的实部实部和和虚部虚部成线性关系成线性关系742非线性电极化率、非线性折射率和非线性吸收系数的关系非线性电极化率、非线性折射率和非线性吸收系数的关系非线性极化强度表示为非线性极化强度表示为757677设设7879对三阶非线性介质，对三阶非线性介质，非线性折射率由三阶电极化率的实部决定，与光强成正比；非线性折射率由三阶电极化率的实部决定，与光强成正比；非线性吸收系数由三阶电极化率的虚部决定，与光强成正比。非线性吸收系数由三阶电极化率的虚部决定，与光强成正比。802.2.3 非线性折射率与非线性吸收系数间的关系非线性折射率与非线性吸收系数间的关系81由于介质的非线性折射率很难直接测量，由于介质的非线性折射率很难直接测量，往往要通过测量非线性吸收系数来间接测量非线性折射率。往往要通过测量非线性吸收系数来间接测量非线性折射率。82