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1、物理化学章化学动力学2023/2/5物理化学第1页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学1 1 化学动力学的任务与概况化学动力学的任务与概况一、化学动力学的任务一、化学动力学的任务化学热力学研究（战略问题化学热力学研究（战略问题可能性）：可能性）：化学反应自动进行的方向、限度及平衡条件化学反应自动进行的方向、限度及平衡条件化学动力学研究（战术问题化学动力学研究（战术问题可行性）可行性）：化学反应进行的速率、机理和影响速率的因素化学反应进行的速率、机理和影响速率的因素 H2(g)+0.5O2(g)=H2O(l)2NO2(g)=N2O4(g)第2页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学当当0时
2、，动力学研究有意义。时，动力学研究有意义。当当0时，动力学研究无意义。时，动力学研究无意义。热力学上得到肯定的反应，通过动力学研究，热力学上得到肯定的反应，通过动力学研究，寻找提高反应速率的途径。寻找提高反应速率的途径。二、化学动力学的发展概况二、化学动力学的发展概况质量作用定律质量作用定律 阿仑尼乌斯公式阿仑尼乌斯公式 碰撞碰撞理论理论 过渡状态理论过渡状态理论 分子反应动态学分子反应动态学1.宏观反应动力学：从宏观的角度研究反应的机宏观反应动力学：从宏观的角度研究反应的机理和动力学行为，各种宏观因素对速率的影响。理和动力学行为，各种宏观因素对速率的影响。第3页，本讲稿共53页2023/2/
3、5物理化学2.元反应动力学：借助统计力学的方法，从微观元反应动力学：借助统计力学的方法，从微观分子反应的动力学行为特征出发，研究宏观元反分子反应的动力学行为特征出发，研究宏观元反应动力学。应动力学。3.分子反应动力学：借助量子力学的方法，通过分子反应动力学：借助量子力学的方法，通过对分子束散射技术和远红外化学冷光等现象的研对分子束散射技术和远红外化学冷光等现象的研究，探究分子经碰撞发生化学反应的动力学行为究，探究分子经碰撞发生化学反应的动力学行为及能量传递和变化等问题。及能量传递和变化等问题。速率涉及时间：速率涉及时间：年年 飞秒飞秒 飞秒化学飞秒化学 浓度涉及空间：线性浓度涉及空间：线性 分
4、形分形 非线性非线性 第4页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学三、基本术语三、基本术语 1.反应速率反应速率“速度速度”矢量，矢量，“速率速率”标量，习惯上标量，习惯上以作用物浓度表示以作用物浓度表示 以产物浓度表示以产物浓度表示 通通 式式 严格定义为反应进度随时间的变化率严格定义为反应进度随时间的变化率（d/dt）对对恒容反恒容反应应：第5页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 对对反反应应 aA+fF xX+yY而言：而言：或：或：0 2.元反应元反应 构成化学反应的最基本反应步骤称为元反应；构成化学反应的最基本反应步骤称为元反应；即：由作用物粒子直接反应生成产物粒子的反应。即
5、：由作用物粒子直接反应生成产物粒子的反应。两个以上的元反应构成的总（包）反应称为非元反两个以上的元反应构成的总（包）反应称为非元反应或复杂反应。应或复杂反应。第6页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学3.反应机理（历程）反应机理（历程）一个总包化学反应中所包含的元反应按序排一个总包化学反应中所包含的元反应按序排列就构成该总包化学反应的机理（历程）。列就构成该总包化学反应的机理（历程）。4.反应速率方程反应速率方程 r=f（cA，cB，.，cN，T）一般指定温度，则一般指定温度，则 r=f（cA，cB，.，cN）反应速率方程反应速率方程总（包）反应：总（包）反应：H2+I2 2HII2 2I
6、 2I I2 H2+2I 2HI第7页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学（1）质量作用定律）质量作用定律元反应速率方程元反应速率方程 在一定温度下，在一定温度下，r (c作用物作用物)n，aA+fF xX+yYk：反应速率常数：反应速率常数kB：反应速率常数：反应速率常数第8页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 反应：反应：H2+I2=2HII2 2I 2I I2 H2+2I 2HI第9页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学（2）复杂反应速率方程）复杂反应速率方程 aA+fF xX+yY 幂幂函数形式：函数形式：非幂函数形式：非幂函数形式：许多反应许多反应则：则：反应速率只与反
7、应速率只与作用物浓度有关作用物浓度有关第10页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学5.反应级数与反应分子数反应级数与反应分子数 反应级数反应级数 体现了各反应物浓度对反应速率的影响程度，体现了各反应物浓度对反应速率的影响程度，是是A物物对应对应的的反应级数，体现了反应级数，体现了A物物浓度对反浓度对反应速率的影响程度，应速率的影响程度，。通常指总反应级数，即通常指总反应级数，即 n=+n：整数整数、分数分数、正数正数、负负数数或或不能确定不能确定。元反应级数一定是正整数；元反应级数一定是正整数；复杂反应级数各种情况都可能。复杂反应级数各种情况都可能。P359第11页，本讲稿共53页2023
8、/2/5物理化学 H2+I2 2HI 反应总级数为反应总级数为2 级，为正整数级，为正整数 H2+Cl2 2HCl 反应总级数为反应总级数为1.5级，为分数级，为分数 H2+Br2 2HBr 反应速率方程为反应速率方程为 非幂函数形式，反应级数无法确定非幂函数形式，反应级数无法确定第12页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 反应分子数反应分子数 元反应中直接参与反应所需的最少粒子（分元反应中直接参与反应所需的最少粒子（分子）数，是元反应方程式中各子）数，是元反应方程式中各作用物作用物的计量系的计量系数之和。数之和。单分子反应，双分子反应，三分子反应单分子反应，双分子反应，三分子反应 对元
9、反应而言，反应分子数对元反应而言，反应分子数=反应级数反应级数；对复杂反应无反应分子数可言。对复杂反应无反应分子数可言。反应级数是从宏观上描述浓度对反应速率的影反应级数是从宏观上描述浓度对反应速率的影 响；反应分子数是从微观上描述反应的特征。响；反应分子数是从微观上描述反应的特征。第13页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学6.反应速率常数反应速率常数 k 温度、介温度、介质质、催化、催化剂剂、器壁性、器壁性质质、.单单位与反位与反应级应级数、数、浓浓度度单单位有关，表位有关，表7-1；例例1 某反某反应应的速率方程的速率方程为为：r=k(cA)m，cA的的单单位是位是moldm-3，时间
10、时间的的单单位是位是s，则则k的的单单位是位是().(a)mol(1-m)dm3(m-1)s-1，(b)mol-m dm3ms-1，(c)mol(m-1)dm3(1-m)s-1，(d)molm dm-3ms-1，注意：注意：r 的的单单位是位是moldm-3s-1第14页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学例例2 某气相反某气相反应应在在400K时时的的kp=10-3(kPa)-1s-1，则则同温下同温下kc=？解：反解：反应为应为几几级级？pV=nRT pV=(n/V)RT=cRT确定确定p与与c的关系的关系第15页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学2 2 动力学方程式动力学方程式
11、一、一、n 级反应动力学方程级反应动力学方程有反有反应应：aA+eE+fF 产产物物设产设产物物浓浓度度对对速率无影响，速率无影响，则则：tc产物产物作用物作用物 c=f(t)非非线线性，性，动动力学特征力学特征包括：反包括：反应级应级数，速率常数，数，速率常数，浓浓度与度与时间时间的关系的关系幂幂函数速率方程函数速率方程 积积分式分式非非幂幂函数速率方程函数速率方程 数数值值解解第16页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学1.纯纯 n 级反应级反应 若若 ，则，则 n=1或或当当时，时，特征：特征：k1与浓度单位无关，与浓度单位无关，单位：单位：(时间时间)-1；lncB 与与t 呈呈线
12、线性关系，斜率性关系，斜率=Bk1；t1/2与与Bk1有关，有关，与与cB,0无关。无关。第17页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 n=2如元反应：如元反应：A 产物产物 ln(cA,0/cA)tlncAt 1 级反应级反应A物浓度与时间关系示意图物浓度与时间关系示意图第18页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学特征：特征：k2与浓度单位有关，单位：与浓度单位有关，单位：(浓度浓度)-1(时间时间)-1 1/cB 与与t 呈呈线线性关系，斜率性关系，斜率=-Bk2；t1/2与与cB,0 有关，成反比有关，成反比1/cAt 2级级反反应应A物浓度物浓度与时间关系示意图与时间关系示意图
13、如元反应如元反应 2A 产物产物 k2第19页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 n=n（2）混）混 n 级反应级反应 若若 ，则令，则令 如元反应如元反应 A+F 产物，产物，若若cA,0=cF,0，化，化为为纯纯 2 级：级：第20页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学若若cA,0 cF,0，则为则为混混 2 级，级，特征：特征：k2与浓度单位有关，与浓度单位有关，单位：单位：(浓度浓度)-1(时间时间)-1 (与纯与纯2级一样级一样)；ln(cA/cF)与与t 呈呈线线性关系性关系(与纯与纯2级不同级不同)；A和和F无无统统一的半衰期一的半衰期 (与纯与纯2级不同级不同)。第2
14、1页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学二、反应实例二、反应实例 1.零级反应零级反应 纯纯0级级：r=k0 ，cB cB,0=k0Bt，即，即，反反应应可在有限可在有限时间时间内完成内完成：如多如多相催化反相催化反应应为纯为纯0级级反应：反应：2N2O 2N2+O2 Pt丝丝又如气又如气相催化反相催化反应应为为混混0级级反应：反应：CO+0.5O2 CO2Pt催化剂催化剂第22页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 2.一级反应一级反应 多见于如下类型反应：多见于如下类型反应：热分解反应，有机物分子重排反应，放射性元热分解反应，有机物分子重排反应，放射性元 素蜕变反应，化合物水解反应
15、（准一级反应）。素蜕变反应，化合物水解反应（准一级反应）。如乙酸乙脂的水解反如乙酸乙脂的水解反应应：第23页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 3.二级反应二级反应 最多，常考最多，常考。纯。纯2级，混级，混2级都有。级都有。如教材如教材P365 P367的两道例题中的两道例题中1,3-丁二烯在气丁二烯在气相中的二聚反应就为纯相中的二聚反应就为纯2级，而乙酸乙脂的皂级，而乙酸乙脂的皂化反应就为混化反应就为混 2 级。级。4.三级反应三级反应 为数不多，特别是三级元反应。为数不多，特别是三级元反应。5.分数级数反应级负级数反应分数级数反应级负级数反应 有这一类级数特征的反应有这一类级数特征
16、的反应一定一定不是元反应！不是元反应！第24页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学三、反应级数的确定三、反应级数的确定 1.尝试法：尝试法：cB t 动力学方程动力学方程 kn 常数否？常数否？2.图解法：图解法：cB t 依动力学方程关系依动力学方程关系 线性？线性？如作如作lncB t图或作图或作cB1-n t 图。图。3.半衰期法：当半衰期法：当 n1时时，t1/2=K0(cB,0)1-nlg(t1/2)=lgK0+(1-n)lg(cB,0)即：即：lg(t1/2)与与lg(cB,0)呈呈线线性关系，由斜率得性关系，由斜率得n。第25页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学tcBc
17、0,1tt0,1(t1/2)1c0,2t0,2(t1/2)2lgcB,0lg(t1/2)(t1/2)1(t1/2)2(t1/2)3(t1/2)i 第26页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学4.微分法微分法 设：设：r=kn(cB)n，则则 lg r=lg kn+n lg cBtcBc0,1(dcB/dt)t0多采用多采用 t=0 时时的数据的数据计计算：算：lg rt0=lg kn+n lg cB,0 有一系列有一系列rt0 cB,0数据，数据，作作lg rt0 lg cB,0图图。第27页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学5.孤立法孤立法 先使先使 cE cA，cF cA，则则，
18、先确定，先确定；再使再使 cAcE，cF cE或或 cAcF，cE cF，则则 或或就可确定就可确定 或或，n=+按计量比例改变反应物浓度按计量比例改变反应物浓度第28页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 例：有反应例：有反应 2HgCl2+K2C2O4=2KCl+2CO2(g)+Hg 2Cl2 100设设 实验数据如下（浓度单位为实验数据如下（浓度单位为molL-1）：）：编号编号 1 0.0836 0.404 0.0068 65 0.0068/65 2 0.0836 0.202 0.0031 120 0.0031/120 3 0.0408 0.404 0.0032 62 0.0032
19、/62同理，由同理，由r1/r3可得：可得：，所以，所以，第29页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学3 典型复杂反应动力学分析典型复杂反应动力学分析元反应元反应复杂反应，复杂反应，由元反应由元反应纯可逆反应、纯纯可逆反应、纯 平行反应和纯连串反应三类典型复杂反应；平行反应和纯连串反应三类典型复杂反应；稳态（近似）法，平衡（近似）法稳态（近似）法，平衡（近似）法一、可逆反应（对峙反应一、可逆反应（对峙反应）正、逆反应级数可能不同，设：正、逆反应级数可能不同，设：aA+fF xX+yYk+k-平衡时，平衡时，r+=r-，则则第30页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学1.一级可逆反应：正
20、、逆反应均为一级一级可逆反应：正、逆反应均为一级 A F，如分子内重排，如分子内重排 or 异构化反应异构化反应k1k-1平衡时：平衡时：r=0，(cF,e/cA,e)=Kc，cF=cA,0cA，cA,0=cA,e+cF,e，k1cAk-1cF=(k1+k-1)(cA cA,e)-(dcA/dt)=-d(cA-cA,e)/dt=-(dcA/dt)=k cA 其中其中：k=(k1+k-1)表观速率常数表观速率常数第31页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 积分得：积分得：ln(cA cA,e)=ln(cA,0 cA,e)kt 可可见见：ln(cA cA,e)与与t 呈呈线线性关系，性关系，
21、由斜率由斜率(k)和平衡常数和平衡常数Kc k1和和k-1；(cA-cA,e)=0.5(cA,0-cA,e)时时，t1/2=ln2/k；tccA tcF tcA,e0.5(cA,0-cA,e)cA,0t1/2cF,e0.5cF,e第32页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学若若 k1 k-1，即即Kc1，则则cA,e0，故，故 r k1cA 显显然然 r=-(dcA/dt)趋向平衡的速率趋向平衡的速率 趋向平衡的过程称为趋向平衡的过程称为弛豫过程弛豫过程；k 称为称为弛豫速率常数弛豫速率常数，特记为，特记为kR；kR-1称为称为弛豫时间弛豫时间。扰动平衡，测扰动平衡，测kR，可求出，可求出
22、k1和和k-1。注意教材中的注意教材中的积积分分结结果所得果所得动动力学方程力学方程:第33页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学2.二级可逆反应：正、逆反应中至少一个为二级二级可逆反应：正、逆反应中至少一个为二级 1-2型：型：A X+Y 如：如：RNH3X RNH2+HXk1k-2k1k-2 2-1型：型：A+F X 如：如：NH2R+CNO-CO(NH2)NHRk2k-1k2k-1 2-2型：型：A+F X+Y CH3COOH+C2H5OH CH3COOC2H5+H2Ok2k-2k2k-2第34页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学令：令：cA,0=cF,0=a，cX,0=cY,
23、0=0，t 时时刻，刻，cX=cY=z，平衡，平衡时时，cX,e=cY,e=ze积积分得分得:可逆反可逆反应应特征特征:(1)经过经过足足够长够长的的时间时间，反，反应应达到平衡，达到平衡，r+=r-，作用物和作用物和产产物物浓浓度度趋趋向定向定值值；(2)Kc=k正正/k逆逆第35页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 二、速控步骤与平衡近似法二、速控步骤与平衡近似法若某复杂反应的速率由其中的一个元反应速率若某复杂反应的速率由其中的一个元反应速率(最最慢慢)决定，则称该元反应为该复杂反应的决定，则称该元反应为该复杂反应的速控步骤速控步骤 如实验得到反应如实验得到反应 2NO2+F2 2N
24、O2 F的速率方程的速率方程 ，反反应为应为复杂反应。复杂反应。设反应历程为：设反应历程为：NO2+F2 NO2 F+F （慢）（慢）F+NO2 NO2 F （快）（快）k1k2所以，元反应所以，元反应为速控步骤为速控步骤第36页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 若速控步骤前面的对峙反应的产物可以与速控步的若速控步骤前面的对峙反应的产物可以与速控步的作用物达到平衡，且总反应速率与速控步骤后面的各作用物达到平衡，且总反应速率与速控步骤后面的各步反应无关，则所进行的速率方程推演方法就为平衡步反应无关，则所进行的速率方程推演方法就为平衡近似法。如反应：近似法。如反应：H+HNO2+C6H5N
25、H2 C6H5NH2+2H2O 实验测实验测得速率方程得速率方程为为：Br(催化催化)设设反反应历应历程程为为：H+HNO2 H2NO2+(快速平衡快速平衡)H2NO2+Br-ONBr+H2O (慢慢)ONBr+C6H5NH2 C6H5NH2+H2O+Br-(快快)k1k-1k2k3第37页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学步骤步骤为速控步，而为速控步，而步骤步骤快速达到平衡，则近似认为快速达到平衡，则近似认为与实验所得方程对比得：与实验所得方程对比得：故故 可见，此时速控步之后的反应对总反应无影可见，此时速控步之后的反应对总反应无影响，是采用平衡近似法的特点。响，是采用平衡近似法的特点
26、。第38页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学三、平行反应三、平行反应 1.一级平行反应一级平行反应AXYZk1k2k3第39页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学产物浓度比：产物浓度比：cX:cY:cZ=k1:k2:k3，结结合式合式 就可求出就可求出k1、k2和和k3。特点：特点：，P374 P375 总反应速率是各分支反应的反应速率之和。总反应速率是各分支反应的反应速率之和。意味着：作用物的总消耗速率取决于速率最快意味着：作用物的总消耗速率取决于速率最快的分支反应的反应速率；的分支反应的反应速率；若各分支反应的级数相同，则总反应速率方程若各分支反应的级数相同，则总反应速率方程是各
27、分支反应的速率方程之和，且总反应表观速是各分支反应的速率方程之和，且总反应表观速率常数为各分支反应的速率常数之和；率常数为各分支反应的速率常数之和；第40页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 若各产物的若各产物的初始浓度为零初始浓度为零，则反应任意瞬间，则反应任意瞬间各产物的浓度之比等于各分支反应速率常数之比；各产物的浓度之比等于各分支反应速率常数之比；主、副反应可以通过反应条件的控制来调节。主、副反应可以通过反应条件的控制来调节。如如甲苯的卤化甲苯的卤化反应：反应：3050，FeCl3 催化剂：催化剂：甲苯（甲苯（C6H5CH3）主反）主反应应是苯是苯环环上的取代反上的取代反应应；12
28、0130，光激光激发发：甲苯（甲苯（C6H5CH3）主反）主反应应是甲基上的取代反是甲基上的取代反应应。第41页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学四、单向连串反应（连续反应）四、单向连串反应（连续反应）AB Pk1k2如反应：如反应：设：设：cA,0=cA+cB+cP积分得：积分得：第42页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学特点特点：中间反应物的浓度在反应过程中出现极大值；中间反应物的浓度在反应过程中出现极大值；0，cA(t)为单为单减减函数函数;0，符号不定，符号不定，cB(t)为为非单值函数；非单值函数；cP(t)为为单增函数；单增函数；第43页，本讲稿共53页2023/2/5
29、物理化学见教材见教材P376图图7-6，tm和和cB,m的的值值与与k2/k1关系关系较较大。大。ctcA-t曲线曲线cP-t曲线曲线cB-t曲线曲线cB,mtm连串反应中反应物浓度与时间的关系曲线连串反应中反应物浓度与时间的关系曲线第44页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 单向连串反应速率由速控步单向连串反应速率由速控步(最慢最慢)速率决定。速率决定。若若k2k1，则则cB,m0，(dcB/dt)0；此此时时AB为为速控步速控步:r=k1cA,0exp(-k1t)若若k1k2，则则B P为为速速控步控步:r=k2cA,0exp(-k2t)因为因为k1很大，所以，很大，所以，cP-tc
30、A-tcB-tct k2k1时时,反反应应物物浓浓度与度与时间时间的关系示意的关系示意图图在短时间内，在短时间内，A完全转化为完全转化为B。第45页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学五、链反应与稳态近似法五、链反应与稳态近似法链反应：光、热、辐射等链反应：光、热、辐射等 引发后自动进行的反应引发后自动进行的反应三个基本步骤：三个基本步骤：链的引发：稳定分子链的引发：稳定分子 自由基（能量高）自由基（能量高）含未成对电子的粒子含未成对电子的粒子 链的传递：自由基链的传递：自由基+稳定分子稳定分子 新自由基新自由基+新稳定分子新稳定分子 链的终止：自由基链的终止：自由基+自由基自由基稳定分子
31、稳定分子 （能量低）（能量低）第46页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学1.直链反应与稳态近似法直链反应与稳态近似法日光日光H2(g)+Cl2(g)=2HCl(g)实验测得实验测得HCl(g)的生成速率的生成速率为为 设反应机理为：设反应机理为：（1）（2）（3）（4）引引发发：Cl2(g)Cl+Cl 光子光子k1Cl+H2(g)HCl(g)+HH+Cl2(g)HCl(g)+Cl 传递传递：k2k3终终止：止：Cl+Cl+M Cl2(g)+Mk4第47页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学稳态近似稳态近似自由基的生成速率与自由基的生成速率与消耗速率近似相等，消耗速率近似相等，浓度近似
32、为零。浓度近似为零。第48页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 速控步骤速控步骤、平衡假设平衡假设和和稳态近似稳态近似 三种化学动力学的近似处理方法三种化学动力学的近似处理方法 如设反应如设反应A+X=Y的的历程为：历程为：k1k-1 A F F+X Y k2若若 k-1+k2cXk1，则则可可对对中中间产间产物物F作作稳态稳态近似：近似：总反应速率为：总反应速率为：第49页，本讲稿共53页2023/2/5物理化学 若：若：k-1k2cX，则则：该结果与直接使用平衡假设的结果完全一致，该结果与直接使用平衡假设的结果完全一致，此时反应此时反应为速控步；为速控步；稳态近似条件：稳态近似条件：k-1+k2cX k1当当k-1k2cX时时，必有：，必有：k-1k1，这这是平衡假是平衡假设设的条件：的条件：k-1k2cX 维维持平衡的条件持平衡的条件 k-1k1 快速建立平衡的条件快速建立平衡的条件 若：若：k-11，支链反应，支链反应，则，则 r 有限，不爆炸有限，不爆炸低压时，低压时，kw很大，很大，满满足上述条件，有极限；足上述条件，有极限；高压时，高压时，kg很大，也很大，也满满足上述条件，有极限；足上述条件，有极限；压压强强再高，散再高，散热热困困难难，发发生生热热爆炸，第三限。爆炸，第三限。利用稳态法处理得：利用稳态法处理得：第53页，本讲稿共53页