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1、第第4 4讲讲 二次谐波产生和相位匹配考虑二次谐波产生和相位匹配考虑(Second-Harmonic Generation&Phase-Matching Consideration)通过求解产生二次谐波的耦合方程，得到小信号和大信号二次谐波光强表通过求解产生二次谐波的耦合方程，得到小信号和大信号二次谐波光强表达式，讨论获得强相干信号的相位条件，分析在双折射晶体材料中实现完达式，讨论获得强相干信号的相位条件，分析在双折射晶体材料中实现完全相位匹配条件的角度和温度相位匹配两种技术途径全相位匹配条件的角度和温度相位匹配两种技术途径,讨论准相位匹配技讨论准相位匹配技术。术。二次谐波产生二次谐波产生（S
2、econd harmonic generation)P.A.Franken,“Generation of Optical Harmonics”,1961，Phys.Rev.Lett.7:118 347.15nm1)A coherence volume of 10-11cm3,the second harmonic intensities as high as a fraction of a percent of the fundamental could be achieved.2)The order of 1011 second harmonic photons were generated
3、 within the quartz sample per pulse.(10-8 conversion efficiency from the fundamental to the SH)作业：翻译作业：翻译Franken的二次谐波产生文献的二次谐波产生文献n石英晶体？透明范围石英晶体？透明范围0.183.5m mm,折射率折射率no=1.544,ne=1.553(0.6m mm)石英晶体属于三角晶系，石英晶体属于三角晶系，32晶类，二阶极化率张量有非零晶类，二阶极化率张量有非零项：项：产生产生10101111个二次谐波光子，转换效率不到个二次谐波光子，转换效率不到1%1%？0.27pm/V
4、 基频波角频率用基频波角频率用w w1 1表示，产生的二次谐波角频率用表示，产生的二次谐波角频率用w w2表示，表示，且且 w w2=w w1;考虑到电场强度和非线性极化强度是实数，应在光电场复考虑到电场强度和非线性极化强度是实数，应在光电场复振幅和非线性极化场复振幅前乘以系数振幅和非线性极化场复振幅前乘以系数1/21/2，这样计算和实验，这样计算和实验结果才能相一致结果才能相一致.二次谐波耦合波方程及小信号解二次谐波耦合波方程及小信号解（单色、均匀平面波）（单色、均匀平面波）基频波与介质相互作用产生的极化场：基频波与介质相互作用产生的极化场：辐射出二次谐波的电极化强度振幅：辐射出二次谐波的电
5、极化强度振幅：激励出二次谐波的极化强度激励出二次谐波的极化强度P(2w w1)在频率内（不含时间项）的在频率内（不含时间项）的复振幅：复振幅：简并度简并度产生二次谐波的电极化场波矢：产生二次谐波的电极化场波矢：二次谐波、基频波与介质相互作用产生的极化场：二次谐波、基频波与介质相互作用产生的极化场：辐射出新基频波的电极化强度振幅：辐射出新基频波的电极化强度振幅：激励出新基频波的电极化强度激励出新基频波的电极化强度P(w w1)复振幅（复振幅（频率内）频率内）：简并度简并度产生基频波的电极化场波矢：产生基频波的电极化场波矢：二次谐波混频二次谐波混频耦合波方程耦合波方程:有效非线性极化率有效非线性极
6、化率有效非线性光学系数有效非线性光学系数n辐射基频波的极化强度辐射基频波的极化强度：n产生基频波的耦合波方程产生基频波的耦合波方程:可证明可证明：二次谐波的耦合波方程组为二次谐波的耦合波方程组为：小信号近似小信号近似：指的是基频波不发生损耗，因此：指的是基频波不发生损耗，因此方程（方程（1）右边）右边等于零等于零。晶体长度为晶体长度为L；边界条；边界条件：在入射端，基频光件：在入射端，基频光电场强度幅度为电场强度幅度为E1(0)，二次谐波的电场强度，二次谐波的电场强度幅度幅度E2(0)=0，。，。产生二次谐波的示意图和边界条件产生二次谐波的示意图和边界条件w w1w w2对方程对方程(2)积分
7、得，积分得，其中其中:小信号二次谐波光小信号二次谐波光电场解电场解根据光强公式：根据光强公式：二次谐波小信号解及讨论二次谐波小信号解及讨论n二次谐波光强二次谐波光强（Intensity of the generated second harmonic)n转换效率转换效率Spatial beam area（光束面积（光束面积）Figure of merit of nonlinear crystal(非线性光学晶体品质因数）非线性光学晶体品质因数）kL=p p相干长度相干长度对于石英晶体：对于石英晶体：Sinc2(D DkL)函数与函数与D DkL关系关系相干长度z相位匹配和相位失配条件下，二次谐
8、波的光强（转换效率）与在晶体传播距离相位匹配和相位失配条件下，二次谐波的光强（转换效率）与在晶体传播距离z关系关系相位失配条件下，在相位失配条件下，在LBO晶体中产生二次谐波光迹晶体中产生二次谐波光迹相位匹配条件下二次谐波的大信号解（基频波有损耗）相位匹配条件下二次谐波的大信号解（基频波有损耗）二次谐波产二次谐波产生过程的生过程的 曼利曼利-罗关系罗关系相位匹配相位匹配条件下条件下光强公式：光强公式：光强对光强对z z的的一阶微分：一阶微分：能量守恒（产生二次谐波的能量守恒（产生二次谐波的曼利曼利罗关系）罗关系）：利用积分公式：利用积分公式：表征二次谐波产生过程速率的特征长度：表征二次谐波产生
9、过程速率的特征长度：如如LiNbOLiNbO3 3晶体，非线性光学系数晶体，非线性光学系数 ，基频光波基频光波长长1.064m1.064m，折射率，折射率2.22.2，基频光光强，基频光光强25 MW/cm25 MW/cm2 2，求得倍频，求得倍频特征长度为特征长度为7.4cm7.4cm 相位匹配条件下，二次谐波相位匹配条件下，二次谐波 转换效率、基频波损耗与转换效率、基频波损耗与特征长度倍数关系特征长度倍数关系相位匹配技术（相位匹配技术（Phase matching technology)从产生二次谐波的公式看：从产生二次谐波的公式看：在在k=0 完全相位匹配条件下，产生的二次谐波光强与传播
10、距离完全相位匹配条件下，产生的二次谐波光强与传播距离 z 的平的平方成正比关系；当相位失配量方成正比关系；当相位失配量k0，在晶体中产生的最强二次谐波光，在晶体中产生的最强二次谐波光强与强与k的平方成反比关系，相位失配量越大，产生的最强信号越弱。的平方成反比关系，相位失配量越大，产生的最强信号越弱。从物理图像看：从物理图像看：二次谐波的产生是由基频波对晶体极化，由极化强度辐射二次谐波产生二次谐波的产生是由基频波对晶体极化，由极化强度辐射二次谐波产生的，极化强度的相位传播波矢为的，极化强度的相位传播波矢为 2k1,而二次谐波传播传播的波矢为而二次谐波传播传播的波矢为 k2,如如果果2k1 k2,
11、当在晶体中某一位置产生的二次谐波经过一个相干长度当在晶体中某一位置产生的二次谐波经过一个相干长度 Lcoh 后，后，与其它位置极化强度辐射出的相位差与其它位置极化强度辐射出的相位差 为为p p 的二次谐波相互抵消。该过程在的二次谐波相互抵消。该过程在晶体内不断重复（或称振荡），直至二次谐波从晶体末端输出。晶体内不断重复（或称振荡），直至二次谐波从晶体末端输出。当当k=0，相干长度无穷大，二次谐波电场强度在有限长度的晶体内不，相干长度无穷大，二次谐波电场强度在有限长度的晶体内不会出现振荡现象；另外，相位因子与传播距离会出现振荡现象；另外，相位因子与传播距离 z 无关，此时不同坐标无关，此时不同坐
12、标 z 处处的晶体薄层位置发射的二次谐波辐射在输出端能同相位叠加，并使总的二的晶体薄层位置发射的二次谐波辐射在输出端能同相位叠加，并使总的二次谐波功率达到最大值。次谐波功率达到最大值。图 石英晶体的色散曲线2二次谐波要实现相位匹配，则要求基频光与倍频光的折射率必须相等，而由二次谐波要实现相位匹配，则要求基频光与倍频光的折射率必须相等，而由于任何材料都有色散，即不同频率的光波有不同的折射率。因此在各向同性于任何材料都有色散，即不同频率的光波有不同的折射率。因此在各向同性介质中不能实现相位匹配介质中不能实现相位匹配(如如GaAs,虽然二阶非线性极化率张量中有非零元虽然二阶非线性极化率张量中有非零元
13、素素d36），而只能在具有双折射的光学异性晶体材料中寻找相位匹配条件。，而只能在具有双折射的光学异性晶体材料中寻找相位匹配条件。是一个对称张量，相对介电张量是一个对称张量，相对介电张量 也是对称张也是对称张量，经主轴变换后的介电常数张量是对角矩阵，只有三个非零量，经主轴变换后的介电常数张量是对角矩阵，只有三个非零的对角元素。的对角元素。线性极化率张量线性极化率张量介电常数张量介电常数张量上一讲通过极化率的完全对易对称性和时间反演对称性，证明了线性极化上一讲通过极化率的完全对易对称性和时间反演对称性，证明了线性极化率张量是一个对称张量：率张量是一个对称张量：相应地定义三个主折射率相应地定义三个主
14、折射率nx,ny,nz,由麦斯斯韦关系：由麦斯斯韦关系：相当于由相当于由晶体坐标晶体坐标系系变换到介变换到介电主轴坐电主轴坐标系标系三方、四方和六方晶系属三方、四方和六方晶系属于单轴晶体于单轴晶体(LiNbO3,BBO、ZnGeP2)单单轴轴晶晶体体-yzn0nene()kDeD0 x折射率椭球折射率椭球CFU-2007图图 石英晶体的双折射石英晶体的双折射石英晶体的两个介电主轴提供的双折射（石英晶体的两个介电主轴提供的双折射（o光、光、e光折光折射率差为射率差为0.009）不够大，满足不了相位匹配条件。）不够大，满足不了相位匹配条件。KDP（KH2PO4,磷酸二氢钾）晶体的两个主轴磷酸二氢钾
15、）晶体的两个主轴折射率与波长对应关系折射率与波长对应关系单轴单轴KDP的两个介电主轴折射率的两个介电主轴折射率no,ne提提供的双折射差足够大，可以通过改变光供的双折射差足够大，可以通过改变光波矢与晶体光轴的夹角找到相位匹配条波矢与晶体光轴的夹角找到相位匹配条件件none晶体介电主轴坐标系晶体介电主轴坐标系晶体光轴晶体光轴在单轴晶体中产生二次谐波相位匹配规则在单轴晶体中产生二次谐波相位匹配规则正单轴晶体正单轴晶体(none),负单轴晶体（负单轴晶体（neno)晶体种晶体种类类I类相位匹配类相位匹配II类相位匹配类相位匹配偏振性偏振性质质相位匹配条件相位匹配条件偏振性偏振性质质相位匹配条件相位匹
16、配条件正单轴正单轴晶体晶体oe+eoo+e负单轴负单轴晶体晶体eo+oeo+e二次谐波产生相位匹配举例二次谐波产生相位匹配举例KH2PO3,磷酸二氢钾，简称磷酸二氢钾，简称KDP晶体，属四方晶系，晶体，属四方晶系，42m(D2d)点群，负单轴晶体点群，负单轴晶体(neno)。透明范围。透明范围2001700nm)一一 类类匹匹配配ABCDno2.259 2760.010 089 560.012 942 62513.005 22ne2.132 668 0.008637494 0.012 281 043 3.227 992 KDPKDP晶体晶体介电主轴介电主轴折射率折射率SellmeierSell
17、meier公式公式(色散方程色散方程）KDPKDP晶体晶体SellmeierSellmeier系数（色散公式）系数（色散公式）基频波和倍频基频波和倍频波主轴折射率波主轴折射率KDP晶体的倍频（晶体的倍频（1.064m mm0.532m mm)双折射相位匹双折射相位匹配配I 类匹配类匹配数值计算相位匹配角数值计算相位匹配角：二类相位匹配二类相位匹配(type-II phase matching)nLiNbO3(铌酸锂铌酸锂,Lithium niobate),简称简称LN晶体，三角晶系，晶体，三角晶系，3m（C3v）点群，负单轴晶）点群，负单轴晶体。透明范围体。透明范围0.45.0 m mm。温度
18、相位匹配（温度相位匹配（LiNbO3晶体）晶体）LiNbO3晶体主轴折射率晶体主轴折射率Sellmeier方程方程T 热力学温度热力学温度(单位：单位：K)；l 波长波长(单位：单位：m mm）一一 类类匹匹配配LiNbO3晶体的晶体的no,ne及及ne(83.60)与波长的关系与波长的关系离散效应离散效应a a 为为离散角离散角Walk-off anglea a坡印亭矢量坡印亭矢量(或光能流）或光能流）sk非临界相位匹配的非临界相位匹配的o光、光、e光偏振方向及光偏振方向及波矢波矢k方向方向LiNbO3晶体基频光主轴折射率晶体基频光主轴折射率no与倍频光主轴折射率与倍频光主轴折射率ne之差与
19、晶体之差与晶体温度温度T的关系的关系（1.06m mm0.53m mm)(1)完全相位匹配，完全相位匹配，(2)准相位匹配（准相位匹配（3）相位失配）相位失配J.A.Armstrong,“Interaction between light waves in a nonlinear dielectric,”Physical Review,1962,127(6):1918准相位匹配准相位匹配（Quasi phase matching)非线性光学系数符号的周期性调制非线性光学系数符号的周期性调制a=bd(z)空间变化表示成傅立叶级数形式空间变化表示成傅立叶级数形式相位失配量相位失配量准相位匹配非准相
20、位匹配非线性光学系数线性光学系数耦耦合合波波方方程程准相位匹配：准相位匹配：周期性改变非线性介质特性周期性改变非线性介质特性(自发极化方向或非线性光学系数自发极化方向或非线性光学系数符号符号)，不匹配相速度而直接在规则的区间里修正相位。，不匹配相速度而直接在规则的区间里修正相位。D.S.Hum,M.M.Fejer,C.R.Physique 8(2007)周期性极化周期性极化LiNbOLiNbO3 3（PPLNPPLN）准相位匹配）准相位匹配相互作用方式相互作用方式 一阶一阶(m=1)准相位匹配极准相位匹配极化周期（化周期（250C）相位相位匹配匹配 准相位匹配器件准相位匹配器件 周期性极化（周
21、期性极化（periodically-poled),periodically-poled),如如PPLN(LiNbOPPLN(LiNbO3 3)，PPKTP(KTiOPOPPKTP(KTiOPO4 4 磷酸氧钛钾），磷酸氧钛钾），PPRTA(RbTiOPOPPRTA(RbTiOPO4 4 磷酸氧钛铷磷酸氧钛铷)等铁电材料；等铁电材料；取向图案取向图案(orientation-patterned),OP-(orientation-patterned),OP-GaASGaAS,OP-,OP-GaPGaP,针对无中心反演对称性的立方晶系材料针对无中心反演对称性的立方晶系材料OP-OP-GaGaAsAs 器件器件LcPPLN器件器件铁电畴类准相位匹配器件制备铁电畴类准相位匹配器件制备排列图案化排列图案化GaAs准相位匹配器件制准相位匹配器件制备过程备过程